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1. 北大黃富強/李國寶EES: ZnO/ZnS異質結構作為穩(wěn)健/大容量的儲鋰負極！

8篇電池頂刊集錦：黃富強、周豪慎、汪國秀、麥立強、曲良體、張志攀、歐星、劉慰等成果

在各種鋰離子電池（LIBs）負極材料中，轉化合金型金屬氧化物（或硫化物）因其較高的理論容量而備受關注。然而，合金化過程中活性金屬的體積膨脹會產(chǎn)生不可逆的轉化反應。通過金屬氧化物與硫化物偶聯(lián)設計的異質結構負極具有豐富的界面，促進了電子轉移并改善了表面反應動力學，但對提高其倍率和循環(huán)性能的界面效應機制尚未深入研究。

圖1. ZnO/ZnS異質結構的設計合成及表征

在此，北京大學黃富強教授、李國寶副教授等人利用金屬硫化物原位部分轉化為具有高晶格匹配的氧化物來設計ZnO/ZnS異質結構，以了解界面對LIB負極大容量和高可逆Li存儲的影響。具體而言，作者首先以醋酸鋅（ZnAc₂）為鋅源，升華的硫粉為硫源，聚乙二醇（PEG）為輔料制備ZnS:OH前驅體。然后，將ZnS:OH納米點在Ar氣氛下600 °C下退火以制備ZnO/ZnS異質結構。得益于快速的界面Li傳輸和反應動力學，ZnO/ZnS界面可通過重復循環(huán)轉變?yōu)榫鶆虻腪nO_xS_1-x納米點。DFT計算表明，氧硫化鋅具有優(yōu)化的Li吸附性能，可加速電極反應。同時，由此產(chǎn)生的Li₂O/Li₂S基底與LiZn納米點的集成提供了更多的Li⁺錨定位點并改變了電荷再分布，從而促進了界面Li存儲。

圖2. ZnO/ZnS負極界面鋰吸附的理論計算

因此，ZnO/ZnS異質結構在0.1 A g^-1下循環(huán)100次后提供1213 mAh g^-1的容量，即使在2 A g^-1下循環(huán)1300次后容量仍保持為920 mAh g^-1，這表明ZnO/ZnS是用于高能量/功率密度LIB的有前途的替代負極。此外，組裝的具有ZnO/ZnS負極和高壓（4.5 V）LiCoO₂正極的紐扣型全電池最大能量密度可達約285 Wh kg^-1，且在2 C下200次循環(huán)后容量仍達84.8 mAh g^-1，對應81.9 %的容量保持率。甚至，基于ZnO/ZnS負極的軟包電池在2 C下提供103.5 mAh的容量，并在300次循環(huán)后保持88.4 mAh（容量保持率為85.4%）。因此，這種紐扣型和軟包全電池進一步顯示出出色的電極穩(wěn)定性和兼容性?？傊@項研究揭示了異質結構負極中的相重構和潛在界面Li存儲機制，并為設計LIB高容量負極開辟了新途徑。

圖3. 紐扣及軟包全電池的電化學性能

Interfacial lithium absorption enhanced ZnO/ZnS heterostructure for robust and large-capacity energy storage, Energy & Environmental Science 2022. DOI: 10.1039/D2EE00050D

2. 周豪慎/楊慧軍ACS Energy Lett.觀點: 水活性調控引領未來水系鋅電發(fā)展！

目前，水分子的高活性仍然對鋅離子電池構成威脅，導致鋅負極過早失效、正極溶解和低溫性能較差。鑒于對水分子狀態(tài)及其與鋅離子電池性能的交織關聯(lián)的了解較淺，因此，迫切需要強調調節(jié)水分活度的重要性并總結水系鋅離子電池的最新進展。

在此，日本筑波大學周豪慎教授、產(chǎn)業(yè)技術綜合研究所（AIST）楊慧軍等人總結了有關抑制水活性方法的開創(chuàng)性研究，以及對控制水系電解液特性的分子水平相互作用的全面和基本理解。首先，作者詳細介紹了水分子與鋅金屬負極的相互作用。然后，總結了解決與鋅負極相關問題的策略，包括增加水系電解液鹽濃度、有機/離子液體電解液、配體輔助水系電解液、構建先進界面、凝膠/膠體電解質等。同時，正極材料在運行過程中會因水在介質中的溶解而導致容量顯著衰減，濃縮電解質溶液或通過配體輔助電解液的創(chuàng)新可緩解穿梭問題并有利于電池循環(huán)。在低溫條件下，氫鍵和離子相互作用的強度在溶液中應很好地平衡以獲得最低的固液轉變溫度。此外，具有配體的電解液工程也是提高水系鋅離子電池低溫性能的有效策略。

圖1. 鋅負極上的界面副反應示意圖

最后，作者總結了水系鋅離子電池未來發(fā)展的挑戰(zhàn)：（1）實際應用需要無負極電池或使用有限量的鋅金屬作為負極，這進一步挑戰(zhàn)了鋅的可逆性；（2）具有高面積容量和貧電解液狀態(tài)的深度循環(huán)負極對于實現(xiàn)具有更高能量密度和更低成本的水系電池至關重要；（3）低溫下離子電導率不足仍然是一個問題，犧牲了電池倍率性能；（4）高溫時水的揮發(fā)性、與鋅負極的反應限制了其高溫下的應用。因此，為實現(xiàn)完全實用的水系鋅離子電池，應進一步努力降低水的活性。配體輔助電解液有望成為未來研究甚至實際應用的最有希望的候選者：一方面，多功能電解質可根據(jù)配體的選擇而變化，待探索的配體空間十分廣闊；同時，配體的引入有望重組電解液的溶劑化結構或破壞氫鍵，從而在鋅負極可逆性、正極穩(wěn)定性和低溫性能方面產(chǎn)生巨大差異。

圖2. 配體輔助水系電解液的研究示例

Regulating Water Activity for Rechargeable Zinc-Ion Batteries: Progress and Perspective, ACS Energy Letters 2022. DOI: 10.1021/acsenergylett.2c01152

3. 汪國秀/徐晶ACS Nano: 加點天然蛋白質添加劑，實現(xiàn)高性能鋅離子電池！

可充電水系鋅離子電池具有安全性、資源豐富、毒性低、理論容量高及氧化還原電位低等優(yōu)勢，但在重復電鍍/剝離過程中鋅負極發(fā)生寄生副反應的巨大挑戰(zhàn)阻礙了其實際應用。

為解決上述挑戰(zhàn)，澳大利亞悉尼科技大學汪國秀教授、鄭州大學徐晶副教授及Xiaolong Shi等人報道了將絲素蛋白（SF）作為水系鋅離子電池的多功能電解液添加劑。包含圓二色（CD）光譜、XPS分析、DFT計算及AIMD模擬在內(nèi)的實驗與理論研究表明，SF分子在水系ZnSO₄電解液中經(jīng)歷了從α-螺旋向無規(guī)則卷曲的二級結構轉變，這使其有效地削弱了自由水分子之間的氫鍵相互作用。同時，SF分子也取代了Zn²⁺溶劑化鞘中的結合水形成[Zn(H₂O)₄(SF)]²⁺溶劑化結構。[Zn(H₂O)₄(SF)]²⁺溶劑化鞘層釋放的SF分子逐漸吸附在Zn負極表面并原位形成水穩(wěn)定和自修復的保護膜，這種SF基保護膜不僅表現(xiàn)出很強的Zn²⁺親和力以促進均勻的Zn沉積，而且具有良好的絕緣性能來抑制寄生副反應。

圖1. 含SF添加劑的水系電解液溶劑化結構分析

因此，采用1 M ZnSO₄ + 0.5 wt % SF電解液的Zn||Zn對稱電池在1 mA cm^-2的電流密度和1 mAh cm^-2的容量下實現(xiàn)了超長循環(huán)壽命（超過1600小時）。少量SF對降低水分活度的作用不大，不足以形成保護膜。然而，過多的SF添加劑也會導致電壓滯后增加，這表明由于較小的離子電導率和過量的SF含量引發(fā)的較厚保護膜導致Zn沉積的高能壘。此外，即使在惡劣的充放電條件下（10 mA cm^-2和5 mAh cm^-2），該對稱電池仍表現(xiàn)出500小時的出色循環(huán)性能。更重要的是，Zn||KVO全電池在3 A g^-1下1000次循環(huán)后具有170 mAh g^-1的高容量和98.3%的高CE。總之，這項工作為利用天然蛋白質分子作為綠色和有效的電解液添加劑在鋅負極上原位構建保護膜提供了一條途徑，并為實現(xiàn)安全和高性能的鋅離子電池提供了有益的指導。

圖2. Zn||KVO全電池性能評估

In Situ Construction of Protective Films on Zn Metal Anodes via Natural Protein Additives Enabling High-Performance Zinc Ion Batteries, ACS Nano 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c05285

4. 麥立強/王選朋AFM: 層狀二硫化鈦的K⁺誘導相變促進超快儲鉀

鉀雙離子電池（K-DIB）由于其高安全性和功率密度而引起了相當大的興趣。然而，為K-DIB實現(xiàn)高倍率和良好的可循環(huán)性負極仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。

在此，武漢理工大學麥立強教授、王選朋等人報道了將層狀TiS₂作為K-DIB的有吸引力的負極材料，其在半電池中1000 mA g^-1下2000次循環(huán)時可實現(xiàn)91.0 mAh g^-1的放電容量和86.8% 的容量保持率（每循環(huán)損失僅為0.0066%）。有趣的是，這種穩(wěn)定的容量歸因于K⁺誘導的相變機制。原位XRD表征和第一性原理計算表明，插層的K⁺充當Ti-S層之間的支柱，最終產(chǎn)生熱力學穩(wěn)定的K_0.25TiS₂相。研究表明，堅固的K_0.25TiS₂相表現(xiàn)出比原始TiS₂更大的層間空間、更寬的離子通道和更高的電子電導率。此外，K_0.25TiS₂表現(xiàn)出10^-11~10^-10 cm² s^-1的非常高的K⁺擴散系數(shù)（D_K+），并且還顯示出非常低的K⁺擴散能壘（僅為0.27 eV），從而能夠高度穩(wěn)定和快速地存儲K⁺。

圖1. TiS₂負極在第一次循環(huán)期間的結構演變

此外，作者首次報道了一種基于TiS₂負極和中間相碳微珠（MCMB）正極的新型K-DIB。在該K-DIB充電期間，K⁺嵌入TiS₂負極，同時PF₆^–嵌入MCMB正極。電化學測試表明，該K-DIB表現(xiàn)出優(yōu)異的可逆容量（100 mA g^-1下實現(xiàn)了75.6 mAh g^-1的可逆容量）、倍率性能（5000 mA g^-1下容量仍保持51.1 mAh g^-1）及長循環(huán)性能（5000 mA g^-1下1000 次放電/充電循環(huán)后實現(xiàn)了85.8%的高容量保持率）。此外，TiS₂-MCMB K-DIB軟包電池在100 mA g^-1下實現(xiàn)了59.5 mAh g^-1的初始比放電容量，50次循環(huán)后仍保持67.6 mAh g^-1的高容量，表現(xiàn)出良好的電化學穩(wěn)定性?？傊?，這項研究為層狀硫化物/硒化物的反應過程提供了新的見解，并將促進其在安全和高功率K-DIB中的應用。

圖2. K-DIB的示意圖及性能展示

K⁺ Induced Phase Transformation of Layered Titanium Disulfide Boosts Ultrafast Potassium-Ion Storage, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202205330

5. 曲良體/張志攀/劉峰Science子刊: 高面能量密度的極性可切換鋅-溴微電池

微電池（MB）有望為各種小型化電子設備提供電力，但其通常面臨復雜制造過程和低面積能量密度的問題。此外，目前MBs的正極都是固態(tài)的，面容量和反應動力學之間的權衡限制了其廣泛應用。

圖1. Zn-Br₂ MBs的構建過程和工作機理

在此，清華大學曲良體教授、北京理工大學張志攀教授及中科院力學研究所劉峰副研究員等人提出了一種雙鍍策略來快速構建具有液體正極的鋅溴（Zn-Br₂） MBs，這不僅擺脫了傳統(tǒng)方法的復雜和耗時的流程，而且有助于平面MBs實現(xiàn)高面積能量/功率密度。其中，電解質是關鍵，它含有氧化還原活性陽離子（Zn²⁺）和陰離子（Br^–）。在充電過程中，Zn²⁺獲得電子沉積在負極集流體上形成鋅負極；同時，Br^–損失電子以產(chǎn)生作為正極集電體上正極的Br₂，放電過程則相反。Zn-Br₂MBs具有無電極特性，它只需要一個叉指型集流體和一個氧化還原活性電解質，消除了活性材料的合成，繞過了在不同微電極上精確涂覆或沉積正負極的挑戰(zhàn)。此外，還可以巧妙地避免正負極麻煩和耗時的質量匹配。

圖2. Zn-Br₂ MBs充放電過程的operando可視化

由于液體介質中的快速反應動力學，Br₂正極的液體特性可規(guī)避能量密度和功率密度之間的權衡。得益于這些優(yōu)點，Zn-Br₂ MB提供了創(chuàng)紀錄的高面容量和能量密度（2220 μAh cm^-2和3645 μWh cm^-2），并保持26.2 mW cm^-2的出色功率密度，是大多數(shù)平面MBs的10倍以上。值得一提的是，這些電化學性能是在沒有任何過量正/負極的情況下獲得的。該MBs還具有良好的柔韌性，在不同的彎曲狀態(tài)下保持幾乎相同的充放電曲線。同時，Zn-Br₂ MBs顯示出獨特的極性可切換特性，允許在充電過程中對可能的故障操作進行自整流，如錯誤連接正負極。總之，這項工作為快速構建平面內(nèi)MBs提供了一種新的簡單而有效的方法，該方法適用于固體和液體微電極。Zn-Br₂ MB作為一種新型MB，不僅豐富了微型儲能器件，而且為平面內(nèi)MB樹立了新的標桿。

圖3. Zn-Br₂MBs的電化學性能和柔韌性

Fast constructing polarity-switchable zinc-bromine microbatteries with high areal energy density, Science Advances 2022. DOI: 10.1126/sciadv.abo6688

6. 歐星/閆巖/王東AFM: 非晶結構工程實現(xiàn)長期高倍率穩(wěn)定儲鈉！

高性能轉化型電極由于其高理論容量而受到了極大的關注，但結構穩(wěn)定性差和體積變化引起的大應力積累被認為是其進一步利用的主要限制因素。盡管采取了可行的策略來獲得持久的存儲容量，但內(nèi)應力的可控技術仍有待探索。

在此，中南大學歐星副教授、江蘇師范大學閆巖副教授及湖南大學王東等人設計了具有二維多孔片狀形態(tài)的非晶結構GeS₂（GES-A）并將其用作鈉離子電池（SIBs）負極，同時系統(tǒng)地研究和揭示了GES-A和晶態(tài)GeS₂（GES-C）之間的反應機理和結構可逆性的差異。作者通過Ge-MOF前驅體的原位硫化策略和快速冷卻操作構建了GES-A電極材料，而通過共冷卻過程可獲得GES-C材料。值得注意的是，非晶基底可保證中間界面的均勻分布且減少活性材料的聚集，從而促進完全的轉化反應并降低滯后。此外，它提供了更多的各向同性鈉離子擴散通道和活性位點，有效地提高了反應動力學。同時，它可以充分緩解GeS₂的體積膨脹和抑制內(nèi)應力，從而產(chǎn)生優(yōu)異的結構耐受性。

圖1. GES-A和GES-C復合材料的制備及表征

正如預期的那樣，GES-A在0.1 A g^-1的電流密度下表現(xiàn)出635.1 mAh g^-1的顯著充電容量，遠高于GES-C（371.6 mAh g^-1），具有95.1%的超高初始庫侖效率。即使放大到30 A g^-1的超高倍率，比容量仍保持在239.6 mAh g^-1。此外，GES-A在10 A g^-1的超高倍率下1000次循環(huán)后容量仍保持512.8 mAh g^-1，表現(xiàn)出增強的循環(huán)穩(wěn)定性。重要的是，基于GES-A負極組裝的全電池也可在1.0 A g^-1的高倍率下循環(huán)300次后保持99.59 mAh g^-1的放電容量。最后，作者從宏觀和微觀兩個角度證實所設計的非晶結構可以顯著緩解鈉化引起的內(nèi)應力?？傊@項研究提出的非晶化工程是獲得穩(wěn)固框架和暢通無阻的擴散通道的可靠策略，可用于開發(fā)高性能轉化型電極材料。

圖2. GES-A和GES-C的電化學性能比較

Isotropy-Induced Stress Relaxation and Strong-Tolerance for High-Rate and Long-Duration Sodium Storage by Amorphous Structure Engineering, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202204687

7. 川大劉慰AEM: 鋰離子電池中硅負極的新興有機表面化學進展及前景

由于其獨特的高比容量和自然豐度，用于鋰離子電池（LIBs）的硅（Si）負極已獲得學術界和工業(yè)界的深入研究。Si負極的表面化學正在成為開發(fā)下一代LIBs的關鍵，總結和分析相關研究的最新進展可能具有獨特的實用價值。

圖1. Si負極中界面失效機制的示意圖

在此，四川大學劉慰研究員等人綜述了在定制Si顆粒表面以最小化循環(huán)引起的顆?；螂姌O整體結構變化方面的持續(xù)努力。作為傳統(tǒng)涂層（如碳）的升級或替代品，Si上新興的有機部分為調整與對電化學性能至關重要的各種電池組件的相互作用提供了新途徑。首先，作者總結了在理解和設計用于LIB應用的Si表面方面取得的進展。接下來，作者介紹了用于深入了解Si表面局部環(huán)境和循環(huán)引起的演化的先進分析工具，指出有機成分在穩(wěn)定Si中的關鍵作用。然后，作者專注于Si負極上新興的有機表面化學改性，討論了對Si表面化學-結構-性能關系的詳細分析并提供了證明有機層功能的成功案例，即通過與電解液/粘結劑/導電劑的定制相互作用。此外，作者還進一步討論了Si表面工程的指導方針和對最終電池應用至關重要的相關指標。

圖2. 基于氣、液或固相反應的有機表面涂層方法的分類和比較

最后，作者總結了未來Si表面設計整體考慮和有前景的研究方向：（1）在Si負極商業(yè)化方面，深入了解Si表面與各種物質之間的相互作用至關重要，但目前仍有待探索；（2）含Si微粒方面，需闡明表面部分的系統(tǒng)特定設計原則及其在電池運行過程中的動態(tài)演變，同時需深入了解通過界面層的電子/Li⁺傳輸機制；（3）Si電極方面，為表面調諧的Si顆粒開發(fā)適當?shù)臐{料配方和電極干燥協(xié)議非常實用，同時需注意電解液相容性和協(xié)同作用；（4）電池層次方面，需要弄清楚表面有機物質是否溶解并與正極側發(fā)生串擾，同時進一步研究表面化學結構對各種電池運行條件的響應；（5）固態(tài)電池前景方面，Si表面設計原則可能會為開發(fā)下一代固態(tài)鋰電池提供一些啟示。

圖3. 基于有機表面改性的高能Si負極的應用和未來研究方向

Emerging Organic Surface Chemistry for Si Anodes in Lithium-Ion Batteries: Advances, Prospects, and Beyond, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202200924

8. 埃因霍芬理工AEM綜述: 多孔電極建模及其在鋰離子電池中的應用

隨著鋰離子電池（LIBs）的密集發(fā)展，電池建模變得越來越重要。多孔電極模型將電池性能與內(nèi)部物理和（電）化學過程聯(lián)系起來，是科學研究和工程領域最常用的模型之一。

在此，荷蘭埃因霍芬理工大學Peter H. L. Notten等人系統(tǒng)地總結和討論了P2D多孔電極模型在LIBs中的應用。P2D 模型結合了多孔電極理論和濃溶液理論，為LIB內(nèi)部發(fā)生的物理和電化學過程提供了基本的理論框架?；赑2D模型的模擬已廣泛用于LIB，并提供了對反應機制和電池狀態(tài)監(jiān)測的更好理解。通過建?？蓪㈦姵靥匦钥梢暬摧敵鲭妷?電流、電解液和電極中的Li⁺濃度和電勢分布、反應速率分布。此外，建模還可解釋電池過電位和阻抗的特征，揭示對多孔電極內(nèi)部反應機理的深刻理解，P2D模型模擬的過電位和Li⁺濃度分布可用于計算電池內(nèi)部的溫度和應力分布。配備老化機制的P2D模型可模擬電池退化并進行電池設計優(yōu)化以實現(xiàn)穩(wěn)定的循環(huán)行為，簡化的P2D模型可用于在狀態(tài)觀察器的幫助下實時估計和監(jiān)控電池狀態(tài)。

圖1. P2D模型中各種參數(shù)之間的關系

最后，作者討論了P2D多孔電極模型在LIB中應用剩余的挑戰(zhàn)：（1）P2D模型高精度和低計算成本之間的權衡策略非常具有挑戰(zhàn)性；（2）以高精度實驗確定電池參數(shù)至關重要，同時準確測定不同的電解質體系和電極材料也是必不可少的；（3）電池設計優(yōu)化目標需要針對高能和高功率電池進行優(yōu)化，同時需要通過改變一個參數(shù)來考慮多重影響，還需要考慮由最大可實現(xiàn)電池性能定義的飽和條件及電池老化；（4）應仔細研究反應速率分布對電池性能的影響，包括過電位、阻抗、溫度、應力和老化等；（5）仍需要進一步發(fā)展老化模型，將壓裂與擴散、動力學特性和顆粒破碎相關聯(lián)仍然是一個挑戰(zhàn)；（6）未來研究中應更詳細地研究平衡模型簡化和模擬精度。

圖2. 完整和簡化的P2D模型應用于在線狀態(tài)估計

Porous Electrode Modeling and its Applications to Li-Ion Batteries, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202201506

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