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由于其高理論能量密度、安全性和豐富的自然資源，可充電鈣電池在可持續(xù)能源存儲解決方案方面具有吸引力。然而，二價鈣離子和活性鈣金屬與正極材料和非水系電解質(zhì)溶液強烈相互作用，導(dǎo)致電極-電解液界面處的電荷轉(zhuǎn)移勢壘高，從而電化學性能較差。

在此，德國烏爾姆亥姆霍茲研究所（HIU）Zhirong Zhao-Karger等人提出了一種整體的方法，通過構(gòu)建一個具有動力學優(yōu)勢的有機正極（1,4-聚蒽醌）和鈣錫（Ca-Sn）合金負極的全電池以繞過由鈣金屬負極鈍化引起的障礙，并使正負極同時進行氧化還原化學反應(yīng)。此外，具有良好電化學性能的電解液對于確保足夠的Ca²⁺遷移率和電極界面處的電荷轉(zhuǎn)移以增強電池動力學至關(guān)重要。

為此，作者展示了由1,4-聚蒽醌（14PAQ）正極和Ca-Sn合金負極與Ca[B(hfip)₄]₂在二甲氧基乙烷（DME）中電解液組成的全電池的電化學性能。晶體學和微觀結(jié)構(gòu)表征表明，在微米尺寸的塊狀Ca-Sn電極材料的初始電化學脫合金過程中形成的Sn在隨后的合金化過程中轉(zhuǎn)變?yōu)镃aSn₃，且這個新相能夠進行可逆的鈣化/脫鈣。

圖1. 不同電化學狀態(tài)下Ca-Sn合金負極的微觀結(jié)構(gòu)和晶體學分析

電化學測試表明，Ca_xSn??14PAQ電池與Ca??14PAQ電池相比表現(xiàn)出明顯不同的電化學特征。其中，Ca_xSn??14PAQ電池在130 mA g^-1下超過1200次循環(huán)后的可逆容量為152 mAh g^-1（對應(yīng)于61%的容量保持率），在260 mA g^-1下循環(huán)超過5000 次后可逆容量為78 mAh g^-1。有趣的是，在大約200次循環(huán)后，電池表現(xiàn)出相對穩(wěn)定的容量保持率，庫侖效率> 99%，表明正負極兩側(cè)的電化學過程具有高度可逆性。

總之，這項研究表明微觀結(jié)構(gòu)是鈣電池合金負極可逆性的關(guān)鍵考慮因素，原位形成獨特的互連多孔結(jié)構(gòu)有利于循環(huán)穩(wěn)定性。此外，微米級的Ca-Sn合金粉末可以直接合成，這被認為是一種有前途的大規(guī)模應(yīng)用方法，使用全電池配置代替?zhèn)鹘y(tǒng)的半電池可為發(fā)現(xiàn)鈣離子電池的新電極材料提供可行的選擇。

圖2. Ca_xSn??14PAQ與Ca??14PAQ電池的性能對比

Calcium-tin alloys as anodes for rechargeable non-aqueous calcium-ion batteries at room temperature, Nature Communications 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-31261-z

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Nature子刊：鈣錫合金作為室溫下可充電非水系鈣離子電池負極

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