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廢舊鋰離子電池的回收利用已成為解決資源短缺和潛在環(huán)境污染問題的當務之急。然而，直接回收廢棄的LiNi_0.5Co_0.2Mn_0.3O₂(NCM523)正極具有挑戰(zhàn)性，因為循環(huán)正極表面形成的巖鹽/尖晶石相提供的鋰層中過渡金屬八面體的強烈靜電斥力嚴重干擾了Li+的傳輸，從而抑制了再生過程中鋰的補充，導致再生正極容量和循環(huán)性能較差。

在此，中科院深圳先進研究院成會明院士&清華大學深圳國際研究生院周光敏教授&上海交通大學梁正教授等人提出了一種采用氫氧化銨預處理SNCM523的拓撲相變策略，在SNCM523表面實現巖鹽/尖晶石相向Ni_0.5Co_0.2Mn_0.3(OH)₂層狀氫氧化物的相變，進而獲得再生的NCM523正極材料。與非拓撲取向轉化(宿主物質隨著Li含量的變化而變化)相比，拓撲取向轉化有助于形成更好的Li+轉運通道，最小化動力學復雜性，提高了Li+在SNCM523再生中的轉運效率。再生正極表面沒有未轉化的巖鹽/尖晶石相，提高了循環(huán)性能。

更重要的是，通過拓撲取向轉化實現了工業(yè)生產的廢NCM523黑體(SNCM523-BM)、廢LiCoO₂(SLCO)、廢LiNi_0.6Co_0.2Mn_0.2O₂ (SNCM622)材料的再生。

圖1. 再生SNCM523的拓撲變換方法示意圖及其結構表征

總之，該工作提出了穩(wěn)定的巖鹽/尖晶石相的拓撲結構轉變?yōu)镹i_0.5Co_0.2Mn_0.3(OH)₂，然后返回NCM523正極。結果是在通道中（從一個八面體位置到另一個八面的體位置，通過一個四面體中間物）Li+更容易傳輸，靜電排斥減弱，從而發(fā)生具有低遷移勢壘的拓撲再硫化反應，這大大改善了再生過程中的鋰補充。

此外，所提出的方法可以擴展到修復廢NCM523黑色物質、廢LiNi_0.6Co_0.2Mn_0.2O₂和廢LiCoO₂正極，其再生后的電化學性能與商業(yè)原始正極相當。這項工作通過修改Li+傳輸通道，證明了再生過程中的快速拓撲再硫化過程，為廢舊LIB正極的再生提供了獨特的視角。

圖2. SNCM523、RSNCM523和RHSNCM523電化學性能

Topotactic Transformation of Surface Structure Enabling Direct Regeneration of Spent Lithium-Ion Battery Cathodes, Journal of the American Chemical Society 2023 DOI: 10.1021/jacs.2c13151

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