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由于其結(jié)構(gòu)多樣性和化學(xué)多樣性，聚陰離子化合物為設(shè)計(jì)用于鈉離子存儲(chǔ)的潛在電極活性材料提供了一個(gè)平臺(tái)。

俄羅斯斯科爾科沃科技學(xué)院Stanislav S. Fedotov等通過(guò)低溫（例如，190?°C）離子交換合成法將NaVPO₄F組合物和KTiOPO₄型骨架結(jié)合，開(kāi)發(fā)了一種高容量和高電壓的正極活性材料。

圖1 NaVPO₄F的晶體結(jié)構(gòu)、組成和Na⁺遷移途徑

研究顯示，與之前已知的電化學(xué)惰性的tavorite型 t-NaVPO₄F相比，具有KTiOPO₄型結(jié)構(gòu)的k-NaVPO4F在14.3?mA?g^-1電流密度下表現(xiàn)出136?mAh g^-1有吸引力的比容量，這種高倍率性能源于低能壘和高擴(kuò)散系數(shù)，以及改善的循環(huán)穩(wěn)定性。

值得注意的是，這種材料在14.3?mA?g^-1時(shí)的實(shí)際比容量為136?mAh?g^-1，高于商業(yè)化Na₃V₂(PO₄)₂F₃ (128?mAh?g^-1)以及其他已知的釩基正極，例如基于單電子V³⁺?V⁴⁺躍遷的正極，如NASICON型Na₃V₂(PO₄)₃、Na₃V₂(PO₄)₂F₃（或Na₃V₂(PO₄)₂O₂F）、β-NaVP₂O₇等）。

圖2 不同電池配置中NaVPO₄F基電極的電化學(xué)表征

此外，該材料的V⁴⁺/V³⁺氧化還原電位可達(dá)到4.3?V vs. Na⁺/Na，這是釩基正極的最高值之一。與其他密切相關(guān)的磷酸鹽和氟化物磷酸鹽相比，這種電位的提高可能是由于KTP型結(jié)構(gòu)的特殊性，正如采用相同KTP結(jié)構(gòu)的含鈦材料所顯示的高電極電位。

此外，在比容量值接近的釩基正極中，k-NaVPO₄F是唯一一個(gè)主要通過(guò)固溶鈉儲(chǔ)存機(jī)制運(yùn)行的正極，而其它正極則經(jīng)歷單相或多次兩相轉(zhuǎn)變，這也反映在它們的平臺(tái)狀放電電壓曲線。

圖3 釩基正極的電壓曲線

Development of vanadium-based polyanion positive electrode active materials for high-voltage sodium-based batteries. Nature Communications 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-31768-5

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Nature子刊：新型高容量/高電壓鈉基電池正極活性材料!

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