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王開(kāi)學(xué)/黃衛(wèi)AFM：具有快速離子傳輸動(dòng)力學(xué)的自適應(yīng)/自愈合水凝膠SEI

在Zn金屬負(fù)極上構(gòu)建聚合物基人工SEI膜在抑制枝晶生長(zhǎng)和可充鋅離子電池的副反應(yīng)方面具有巨大潛力。然而，傳統(tǒng)的聚合物薄膜存在著Zn²⁺傳輸動(dòng)力學(xué)緩慢和界面僵硬等關(guān)鍵問(wèn)題。

圖1. Zn@ZA電極的表征

上海交通大學(xué)王開(kāi)學(xué)、黃衛(wèi)等通過(guò)原位交聯(lián)反應(yīng)，設(shè)計(jì)并制備了一種藻酸鋅（ZA）水凝膠作為Zn負(fù)極上的動(dòng)態(tài)界面和Zn²⁺再分配劑。研究顯示，ZA的親鋅性和帶負(fù)電荷的羧基促進(jìn)了Zn²⁺離子沿”Z型”途徑的傳輸、游離SO₄^2-陰離子的排斥以及Zn²⁺離子脫溶劑化，從而實(shí)現(xiàn)了Zn的均勻沉積，并有效抑制了副反應(yīng)。

此外，ZA水凝膠的動(dòng)態(tài)靈活性賦予了鋅負(fù)極自我適應(yīng)的界面，以適應(yīng)體積變化和修復(fù)可能的破裂，從而保證了長(zhǎng)期循環(huán)的穩(wěn)定性。

圖2. 動(dòng)力學(xué)和脫溶劑化行為的研究

結(jié)果，在ZA層的幫助下，Zn負(fù)極實(shí)現(xiàn)了超過(guò)2200小時(shí)的使用壽命，而沒(méi)有形成Zn枝晶和副產(chǎn)品。此外，當(dāng)Zn負(fù)極與MnO₂正極結(jié)合時(shí)，也顯示了出色的循環(huán)穩(wěn)定性（在2C下500次循環(huán)后可提供約214 mAh g^-1的高容量），這進(jìn)一步證明了其實(shí)際應(yīng)用的前景。該工作中提出的水凝膠界面將為探索高性能水系可充ZIBs提供新的啟示。

圖3. 全電池性能

Self-Adapting and Self-Healing Hydrogel Interface with Fast Zn2+ Transport Kinetics for Highly Reversible Zn Anodes. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202300952

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