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可充電鋅空氣電池(ZABs)因其高能量密度(1086 Wh/kg)、天然豐富的鋅儲(chǔ)量、低成本和高安全性而受到廣泛關(guān)注。然而，當(dāng)溫度低于0℃時(shí)，由于電催化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的減速和極高的O=O鍵能值(498 kJ/mol)， ZABs的性能嚴(yán)重惡化。以上問題主要是由于缺乏既能同時(shí)加速氧還原反應(yīng)(ORR)又能長(zhǎng)時(shí)間持久地加速氧還原反應(yīng)(OER)雙功能電催化劑。為了設(shè)計(jì)高性能的ORR/OER催化劑已經(jīng)做了大量的工作但仍有很大的改進(jìn)空間。

在此，清華大學(xué)王定勝教授團(tuán)隊(duì)通過構(gòu)建以氮摻雜碳為載體的原子分散的Fe-Se原子對(duì)(Fe-Se/NC)，成功構(gòu)建了雙功能電催化劑。其中，Se被成功地引入到Fe-based單原子催化劑（Fe-Se/NC）中，通過顆粒原子化策略構(gòu)建原子對(duì)電催化劑。獲得的Fe-Se/NC顯示出優(yōu)異的雙功能氧催化性能，其電位差低至0.698V，遠(yuǎn)遠(yuǎn)優(yōu)于Fe-基單原子催化劑。

此外，Se引入后可通過非常規(guī)的p-d軌道雜化來調(diào)節(jié)Fe位點(diǎn)的電子結(jié)構(gòu)和微環(huán)境，從而優(yōu)化ORR/OER過程中活性位點(diǎn)和中間物之間的吸附/解吸行為。

圖1. Fe-Se/NC催化劑結(jié)構(gòu)表征

理論計(jì)算結(jié)果顯示，F(xiàn)e-Se原子導(dǎo)致了不對(duì)稱極化電荷分布?；贔e-Se/NC的固態(tài)可充電ZABs（ZABs-Fe-Se/NC）在25 ℃、20 mA/cm²的條件下可穩(wěn)定循環(huán)200小時(shí)（1090次），是ZABs-Pt/C+Ir/C的6.9倍。

在-40℃的極低溫度下，ZABs-Fe-Se/NC在1 mA/cm²下顯示出741小時(shí)（4041個(gè)循環(huán)）的超強(qiáng)循環(huán)性能，這大約是ZABs-Pt/C+Ir/C的11.7倍。更重要的是，ZABs-Fe-Se/NC甚至可以在5 mA/cm²下運(yùn)行133小時(shí)（725個(gè)循環(huán)）。

總之，作者開發(fā)了錨定在MOF衍生的分級(jí)多孔碳框架中的Fe-Se原子對(duì)。受益于Fe和Se原子對(duì)之間優(yōu)化的電子雜化，F(xiàn)e-Se/NC在已報(bào)道的Fe基單原子催化劑中表現(xiàn)出優(yōu)異的雙功能氧氣電催化性能。

不對(duì)稱配位的Fe-Se位點(diǎn)的電子雜化優(yōu)化了活性位點(diǎn)和中間物之間的吸附/解吸行為。該工作表明作為雙功能電催化劑的原子對(duì)位點(diǎn)是促進(jìn)電催化反應(yīng)的有前途的候選者。

圖2. ZABs-Fe-Se/NC的電化學(xué)性能

Synergistic Fe-Se Atom Pairs as Bifunctional Oxygen Electrocatalysts Boost Low-Temperature Rechargeable Zn-Air Battery, Angewandte Chemie International Edition 2023 DOI: 10.1002/anie.202219191

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