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張橋保/陳雙強(qiáng)AFM：異質(zhì)界面+結(jié)構(gòu)的協(xié)同工程實(shí)現(xiàn)高效鋰離子存儲(chǔ)

石墨負(fù)極具有較低的理論容量和較慢的鋰離子擴(kuò)散率，探索具有大容量和快速反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的替代負(fù)極材料對(duì)于提高LIBs的能量/功率密度具有重要意義。為了滿足各種電化學(xué)和結(jié)構(gòu)需求，設(shè)計(jì)由多種活性成分組成的異質(zhì)復(fù)合電極已被證明是顯著提高LIBs性能的必備因素。

在此，廈門大學(xué)張橋保教授、上海大學(xué)陳雙強(qiáng)教授等人提出了一種簡便的方法來成功構(gòu)建一種新型ZnS/Sn異質(zhì)結(jié)構(gòu)，并將其同時(shí)嵌入分層互連的多孔N摻雜碳框架中以作為LIB負(fù)極。首先，通過對(duì)ZIF-8進(jìn)行簡單的熱解可獲得具有N摻雜的多孔碳骨架的均質(zhì)過渡金屬硫化物。隨后，ZIF-8與3D分層花狀SnS₂納米片集成進(jìn)行煅燒得到ZnS/Sn@NPC。

研究表明，ZnS/Sn異質(zhì)界面形成的內(nèi)置電場對(duì)加速電荷轉(zhuǎn)移進(jìn)而提高反應(yīng)動(dòng)力學(xué)具有顯著的優(yōu)勢，而DFT計(jì)算和實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，異質(zhì)界面誘導(dǎo)的豐富相界可為Li⁺存儲(chǔ)提供更多的活性位點(diǎn)。此外，原位/非原位TEM觀察和電化學(xué)測試證明，分層互連的多孔結(jié)構(gòu)、高導(dǎo)電的N摻雜碳骨架及ZnS/Sn中的穩(wěn)健異質(zhì)界面不僅可有效改善巨大的體積變化、抑制循環(huán)中的可能團(tuán)聚，還顯著提高了整體電導(dǎo)率和活性存儲(chǔ)位點(diǎn)的利用率。

圖1. 異質(zhì)復(fù)合材料的實(shí)時(shí)微觀結(jié)構(gòu)演化和相變

由于獨(dú)特的結(jié)構(gòu)特性，所制備的ZnS/Sn@NPC負(fù)極實(shí)現(xiàn)了高比容量（0.1 A g^-1 下循環(huán)150次后為769 mAh g^-1）、優(yōu)異的倍率性能（6 A g^-1下容量為270 mAh g^-1）和長循環(huán)穩(wěn)定性（1.0 A g^-1時(shí)600次循環(huán)后容量為 645.3 mAh g^-1，對(duì)應(yīng)容量保持率為 92.3%）。此外，LiFePO₄//ZnS/Sn@NPC全電池表現(xiàn)出優(yōu)異的耐久性，在1 C下循環(huán)100次后容量保持率為87.1%。

進(jìn)一步，作者闡述了潛在的反應(yīng)機(jī)制和改進(jìn)性能的起源：由轉(zhuǎn)化和合金化反應(yīng)組成的多階段Li⁺儲(chǔ)存機(jī)制是高容量的原因，長循環(huán)壽命可歸因于高度穩(wěn)定的異質(zhì)界面和可緩沖體積變化的NPC框架的輔助，而高倍率性能是由界面內(nèi)建電場引起的?？傊?，這項(xiàng)研究突出了化學(xué)異質(zhì)界面工程在合理設(shè)計(jì)LIBs高性能電極中的重要性。

圖2. LiFePO₄//ZnS/Sn@NPC全電池性能及負(fù)極形貌演變

Synergistic Engineering of Heterointerface and Architecture in New-Type ZnS/Sn Heterostructures In Situ Encapsulated in Nitrogen-Doped Carbon Toward High-Efficient Lithium-Ion Storage, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202205635

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