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硅(Si)因其高達3579 mAh g^-1的理論容量而有望成為高能量密度鋰離子電池的負極材料。然而，這種潛力是以重大挑戰(zhàn)為代價的，因為硅負極的固體電解質(zhì)界面相(SEI)由于嚴(yán)重的體積膨脹幾乎無法提供長期保護。然而，當(dāng)涉及到SEI時，其形成機制尚不完全清楚。

明斯特大學(xué)Aurora Gomez-Martin、Tobias Placke等系統(tǒng)評估了作為表面涂層的AlF₃在調(diào)節(jié)Si負極上形成的SEI的作用。

圖1. 各種Si電極的電化學(xué)評價

為了評估SEI，作者利用X射線光電子能譜在不同（脫）鋰化狀態(tài)下進行系統(tǒng)觀察，從而逐步分析以揭示AlF₃涂層的作用、機制和影響。Si薄膜被用作模型電極以忽略粘結(jié)劑和導(dǎo)電劑的干擾，兩種不同厚度的5 nm（進一步稱為“Si + 5 nm AlF₃”）和20 nm（進一步稱為“Si + 20 nm AlF₃”）的AlF₃層沉積在 Si 薄膜的頂部。結(jié)果表明，添加AlF₃薄層（5和20 nm）后，電阻降低，循環(huán)保持率顯著提高，經(jīng)過100次循環(huán)后容量保持率提高了90%。

圖2. 未涂覆和涂覆Si薄膜電極的循環(huán)穩(wěn)定性

對充放電過程中存在于電極表面的化合物進行的半定量檢測顯示，其中涂覆的Si薄膜中的SEI含有富含LiF物質(zhì)，這有利于防止電子通過。此外，作者通過利用 IC-CD 證實了AlF₃向高Li⁺離子導(dǎo)電性Li-Al-F相（例如 Li₃AlF₆）的轉(zhuǎn)變，這也是提高循環(huán)性能的原因。此外，這項研究提出了在未來工作中改進硅負極涂層研究的未來方向，并有助于為開發(fā)高能量密度LIBs電池鋪平道路。

圖3. 不同Si電極循環(huán)前后的XPS表征

Revealing the Role, Mechanism, and Impact of AlF3 Coatings on the Interphase of Silicon Thin Film Anodes. Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202201859

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AEM：揭示AlF3涂層對硅負極界面的作用、機理和影響

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