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?段文暉院士/徐勇Nature子刊：深度學習DFT哈密頓量實現(xiàn)電子結構計算

盡管鋰-硫（Li-S）電池的理論能量密度高，但是其發(fā)展仍受到轉(zhuǎn)換動力學緩慢、多硫化物的穿梭效應等實際挑戰(zhàn)的阻礙?；诖?，瑞典查爾姆斯理工大學Shizhao Xiong、國防科技大學Chunman Zheng和Weiwei Sun（共同通訊作者）等人報道了一種由低成本的氮摻雜連續(xù)多孔碳（CPC）負載亞-10 nm FeS₂納米團簇（CPC@FeS₂）的高效電催化劑，以加速高能量密度Li-S硫電池中Li₂S₂轉(zhuǎn)化為Li₂S的反應動力學。

研究結果表明，CPC@FeS₂主體的協(xié)同工程為硫的高負載量和硫物種轉(zhuǎn)化過程中的巨大體積變化提供了較大的內(nèi)部空間。此外，主體為多硫化物的吸附和Li₂S₂等固體中間產(chǎn)物的轉(zhuǎn)化提供了豐富的催化活性位點。

因此，Li₂S₂轉(zhuǎn)化為Li₂S的固-固轉(zhuǎn)化緩慢動力學得到顯著提升，有助于抑制穿梭效應和提高活性質(zhì)量的利用率。基于主體的硫正極（S/CPC@FeS₂）具有高比容量、高倍率性能和長期循環(huán)穩(wěn)定性，在900次循環(huán)中每循環(huán)容量衰減率為0.043%。

此外，在8.5 mAh cm^-2的高面積容量、8.4 mg cm^-2的高硫負載和3.5 μL mg^-1極低的E/S比條件下，采用這種正極的Li-S袋式電池顯示出具有競爭性能量密度為338 Wh kg^-1。同時，在優(yōu)化硫負載量和E/S比后，可以將Li-S袋式電池的能量密度提升至創(chuàng)紀錄的372 Wh kg^-1。該研究結果揭示了具有高效電催化劑和導電網(wǎng)絡的先進碳主體的設計，用于高性能硫正極以及實用的Li-S電池。

Monodispersed FeS₂?Electrocatalyst Anchored to Nitrogen-Doped Carbon Host for Lithium-Sulfur Batteries.?Adv. Funct. Mater.,?2022, DOI: 10.1002/adfm.202205471.

https://doi.org/10.1002/adfm.202205471.

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