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?北航李典森AFM: 硒摻雜+銅集流體氧化還原實現(xiàn)硒電極中鈉的高效存儲

硒（Se）具有高比容、高電子和優(yōu)異的動力學特性，被認為是一種具有廣闊應用前景的電極材料。然而，聚硒化物的溶劑化和穿梭效應阻礙了其進一步應用。

在此，北京航空航天大學李典森研究員等人通過簡單的模板法和高溫熔融擴散法制備了Se錨定的中空多孔碳微球（Se/NHPCs），并研究了其在鈉離子電池（SIBs）中的性能。首先，作者基于DFT計算探索了原始碳和氮摻雜碳對Na₂Se的結合能（E_b）。計算結果表明，氮摻雜碳增強了Na₂Se的吸附。XPS測試表明，Se摻雜在氮摻雜碳框架中形成了Se-C(N) 鍵。少量的Se原子摻雜可以強烈改變碳的電子結構，使Se原子可以作為更強的吸電子單元來儲存鈉。

因此，作為SIBs的負極材料，2-Se/NHPCs（制備過程中Se與NHPCs的質量比為2）電極表現(xiàn)出高可逆容量（0.5 A g^-1時200 次循環(huán)后為480 mAh g^-1）和倍率性能（5 A g^-1時為 311 mAh g^-1），遠優(yōu)于1-Se/NHPCs、2-Se/HPCs、Se和NHPCs電極。

圖1. Se@NHPCs的合成示意圖及表征

此外，基于2-Se/NHPCs負極和NVP正極的鈉離子全電池在0.1 A g^-1時容量為366 mAh g^-1，對應的能量密度為445 Wh kg^-1，且功率密度為4500 W kg^-1時的輸出能量密度為221.2 Wh kg^-1。這些結果表明，硒摻雜濃度和NHPCs在改善硒電極的電化學性能方面發(fā)揮著至關重要的作用，因為在長循環(huán)過程中聚硒化物的吸附和電子導電性增強，同時留有足夠的緩沖空間來適應硒顆粒的體積膨脹。

此外，通過非原位XRD、XPS、TEM、SEM等一系列測試，作者證實了電化學循環(huán)過程中Cu_2-xSe的生成和轉化，并發(fā)現(xiàn)了集流體、電解質和Se-C(N) 化學鍵在Se基電池中的協(xié)同作用。此外，這項研究還闡明了Cu₂Se的形成機制及其在固定多硒化物中的作用，并揭示了銅集流體在Se電極中促進電池性能的微腐蝕作用。

圖2. 2-Se/NHPCs樣品的鈉存儲性能

Efficient Sodium Storage in Selenium Electrodes Achieved by Selenium Doping and Copper Current Collector Induced Displacement Redox Mechanisms, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202204364

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