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1. 魯兵安/王成新Nat. Commun.：受人體啟發(fā)的電極皮膚實(shí)現(xiàn)5000次循環(huán)鉀金屬電池！

8篇電池頂刊：魯兵安、陳立桅、楊勇、吳興隆、范麗珍、申長雨、陳衛(wèi)華、王開學(xué)、劉志亮等成果集錦！

在自然界中，人體是一個(gè)完美的自組織和自修復(fù)系統(tǒng)，皮膚可以保護(hù)內(nèi)部器官和組織免受外部損害。

圖1 鉀金屬電池的優(yōu)點(diǎn)和電極皮膚的制備

湖南大學(xué)魯兵安、中山大學(xué)王成新等展示了一種模仿人體皮膚的金屬電極皮膚（MES）來穩(wěn)定金屬界面的策略。具體而言，采用簡單有效的工藝將含氟氧化石墨烯（F-GO）轉(zhuǎn)移到銅箔上，然后使用軋制工藝將其重新定位到金屬表面。所設(shè)計(jì)的MES具有較高的表面平整度，這控制了初始循環(huán)中的表面電場強(qiáng)度，均勻的電場會影響離子濃度，使離子均勻地沉積在電極表面。在初始沉積過程中，F(xiàn)-GO容納了一些金屬，大大緩解了界面的體積變化。

此外，堿金屬可以促進(jìn)碳-氟鍵的裂解，生成富含氟化物的SEI，從而增強(qiáng)SEI的機(jī)械強(qiáng)度，增強(qiáng)的界面進(jìn)一步使高活性的金屬負(fù)極鈍化，提高了沉積/剝離過程中的界面穩(wěn)定性。

圖2 鉀金屬電池的電化學(xué)性能

因此，在電流密度為0.5 mA cm^-2和容量為0.5 mAh cm^-2的情況下，對稱電池的沉積/剝離壽命對覆蓋有MES的金屬負(fù)極來說長達(dá)2300小時(shí)。另外，Cu@MES||K非對稱電池的循環(huán)壽命達(dá)到3200小時(shí)以上（1600次循環(huán)），是迄今為止非對稱電池中最長的循環(huán)壽命，這證明了MES可以大大改善電極的界面穩(wěn)定性。

最后，與普魯士藍(lán)（PB）正極配對后全電池也表現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性和倍率能力（1000 mA g^-1，循環(huán)壽命超過5000次）。具有吸引力的性能和穩(wěn)定性表明MES在高能金屬電池方面有很大的潛力，這可能為下一代電池驅(qū)動的應(yīng)用鋪平道路。

圖3 PB||K電池的性能

Building electrode skins for ultra-stable potassium metal batteries. Nature Communications 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-38065-9

2. 陳琪/陳立桅Nat. Commun.：基于固態(tài)聚合物電解質(zhì)的長循環(huán)4.5V鋰金屬電池

得益于與電極形成親密的界面接觸，固態(tài)聚合物電解質(zhì)（SPEs）是長循環(huán)鋰金屬電池（LMBs）的首選電解質(zhì)。然而，具有易氧化的含氧極性基團(tuán)的典型SPE表現(xiàn)出狹窄的電化學(xué)穩(wěn)定性窗口（ESW），這使得在4.5?V或更高的充電截止電壓下增加SPE基LMB的比容量和能量密度不切實(shí)際。

圖1 SPE的制備及表征

中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)陳琪、中科院蘇州納米所陳立桅等人應(yīng)用了一種多氟交聯(lián)劑來提高SPE的抗氧化性。具體而言，SPE是通過紫外線（UV）引發(fā)的吡咯基離子液體、乙烯基碳酸亞乙酯（VEC）單體和多氟交聯(lián)劑的共聚制備的。

所得的多氟化交聯(lián)SPE在室溫下表現(xiàn)出1.37 mS cm^-1的出色導(dǎo)電性，5.08 V的寬ESW，以及高機(jī)械強(qiáng)度。多氟化交聯(lián)的SPE表現(xiàn)出更好的電化學(xué)抗氧化性，不僅是由于多氟化段的感應(yīng)性電子吸收效應(yīng)，而且還由于通過交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)的傳輸感應(yīng)效應(yīng)。

圖2 半電池性能

此外，交聯(lián)結(jié)構(gòu)還增強(qiáng)了SPE的機(jī)械模量，以抵抗鋰枝晶的生長，這進(jìn)一步增強(qiáng)了LMB的長循環(huán)穩(wěn)定性。結(jié)果，組裝好的Li|SPE| LiNi_0.5Co_0.2Mn_0.3O₂（NCM523）全電池在截止電壓為4.5V下的0.5C時(shí)提供了164.19 mAh g^-1的高放電比容量和穩(wěn)定的循環(huán)性能，200次循環(huán)后的比容量為146.96 mAh g^-1，對應(yīng)于約90%的優(yōu)異容量保持率。這表明，加入多氟交聯(lián)劑是一種廣泛適用的策略，可以實(shí)現(xiàn)機(jī)械和電化學(xué)堅(jiān)固的SPE。

圖3 全電池性能

Polyfluorinated crosslinker-based solid polymer electrolytes for long-cycling 4.5?V lithium metal batteries. Nature Communications 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-37997-6

3. 吳興隆/郭晉芝Adv. Sci.：珍珠結(jié)構(gòu)增強(qiáng)的NASICON正極實(shí)現(xiàn)5000次循環(huán)鈉離子電池

基于良好的離子導(dǎo)電性和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性，鈉超離子導(dǎo)體（NASICON）材料，特別是利用釩的多價(jià)氧化還原反應(yīng)，是鈉離子電池（SIBs）中最有前途的正極之一。為進(jìn)一步促進(jìn)其在大規(guī)模儲能生產(chǎn)中的應(yīng)用，一個(gè)合理的策略是將釩與地球上豐富而廉價(jià)的元素（如鐵、錳）相結(jié)合，以降低釩基NASICON材料的成本和毒性。

圖1 p-NVFP的示意及表征

東北師范大學(xué)吳興隆、郭晉芝、新加坡南洋理工大學(xué)Edison Huixiang Ang等通過用鐵部分取代V，設(shè)計(jì)了一種非凡的NASICON材料Na_3.05V_1.03Fe_0.97(PO₄)₃（NVFP）。此外，除了由溶膠-凝膠工藝產(chǎn)生的碳涂層外，還選擇了具有獨(dú)特形狀的支鏈的球形高導(dǎo)電性Ketjen Black（KB），以提高電子導(dǎo)電性、平衡價(jià)態(tài)、并在初始電化學(xué)過程中調(diào)節(jié)主要結(jié)構(gòu)。

研究顯示，像”珍珠”一樣的支鏈環(huán)繞著獨(dú)立的NVFP顆粒（p-NVFP），提供了更多的導(dǎo)電路徑，大大提高了電流密度和電池容量，進(jìn)一步延長了電池的使用時(shí)間。因此，所得p-NVFP呈現(xiàn)出良好的容量（0.2C時(shí)106.8 mAh g^-1）、顯著的高倍率容量（即使在15C時(shí)也有87.8 mAh g^-1）和長循環(huán)（5C下穩(wěn)定運(yùn)行超過5000次）性能。

圖2 p-NVFP的電化學(xué)性能研究

此外，作者通過采用原位X射線衍射（XRD）和原位X射線光電子能譜（XPS）闡明了活性支鏈注入對晶體結(jié)構(gòu)畸變的影響。并且通過循環(huán)伏安法（CV）曲線和恒電流間歇滴定技術(shù)（GITT）對p-NVFP的穩(wěn)定運(yùn)行進(jìn)行了研究。

在電壓平臺下的快速動力學(xué)刺激下，p-NVFP的全電池顯示出顯著的能力，在20C時(shí)具有84.9 mAh g^-1的高容量保持和持久的循環(huán)性能（在2C時(shí)每循環(huán)的容量衰減率為0.016%）。這種簡單而有效的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)通過”珍珠”的分散傳輸網(wǎng)絡(luò)緩沖了電流對宿主材料的影響，而p-NVFP的混合狀態(tài)使固溶反應(yīng)在鈉存儲機(jī)制中得到充分體現(xiàn)，這為其他具有成本效益的系統(tǒng)的大規(guī)模儲能應(yīng)用提供了啟示。

圖3 原位XRD和XPS研究

Pearl-Structure-Enhanced NASICON Cathode toward Ultrastable Sodium-Ion Batteries. Advanced Science 2023. DOI: 10.1002/advs.202301308

4. 北科范麗珍Adv. Sci.：為無枝晶硫化物基全固態(tài)鋰金屬電池定制合金夾層

在采用硫化物固態(tài)電解質(zhì)的全固態(tài)電池中，鋰金屬負(fù)極的利用受到了高倍率下與擴(kuò)散有關(guān)的枝晶生長的阻礙。通過簡單的溶液轉(zhuǎn)化合金反應(yīng)產(chǎn)生的原位鋰-金屬界面工程對于繞過Li⁰的自我擴(kuò)散限制具有吸引力。然而，轉(zhuǎn)換反應(yīng)誘導(dǎo)（CRI）的夾層的特性與全固態(tài)鋰金屬電池（ASSLBs）中Li⁰的沉積行為之間沒有建立關(guān)聯(lián)。

圖1 基于不同機(jī)制制備的CRI-合金保護(hù)鋰負(fù)極的表面化學(xué)路線示意

北京科技大學(xué)范麗珍等利用一套以Li_xAg_y為夾層的電化學(xué)表征實(shí)驗(yàn)，在不同的電池化學(xué)中，確定了ASSLB中的枝晶容忍度易受CRI-合金夾層的表面粗糙度和電子傳導(dǎo)性的影響。具體而言，這項(xiàng)工作通過采用選定的氟代碳酸乙烯酯（FEC）溶劑取代二甲醚，將轉(zhuǎn)換反應(yīng)動力學(xué)從典型的（去）溶劑化機(jī)制調(diào)整為吸附模型，以定制CRI-合金層的組成和表面均勻性。定制的CRI-合金層呈現(xiàn)出分層的梯度結(jié)構(gòu)，外層是光滑的富含有機(jī)物的層，內(nèi)層是由成分調(diào)節(jié)的富含無機(jī)物的層，主要由離子傳導(dǎo)的Li_xAg_y和電子絕緣的LiF組成。

圖2 定制CRI-合金夾層調(diào)節(jié)的穩(wěn)定鋰沉積/剝離

綜合材料表征、電化學(xué)性能評估和模擬證實(shí)，重新設(shè)計(jì)的電極的無缺陷表面抑制了人工熱點(diǎn)的枝晶的優(yōu)先形成和生長。同時(shí)，具有低鋰擴(kuò)散屏障的Li_xAg_y和具有電子阻斷特性的LiF的協(xié)同作用使得CRI-合金夾層下的鋰沉積無枝晶且密度高，在反復(fù)鋰沉積/剝離過程中保持穩(wěn)定和完整的界面。

因此，由于定制的CRI-合金夾層同時(shí)具有低表面粗糙度、低電子傳導(dǎo)率和低鋰擴(kuò)散阻擋，在鋰離子對稱電池中實(shí)現(xiàn)了1.7 mA cm^-2的超高臨界電流密度，并且在ASSLB中實(shí)現(xiàn)了0.3 C下經(jīng)過300次循環(huán)后保持82.7%的卓越循環(huán)穩(wěn)定性。

圖3 ANO-FEC-Li|SE|NCM622電池的性能

Tailoring Conversion-Reaction-Induced Alloy Interlayer for Dendrite-Free Sulfide-Based All-Solid-State Lithium-Metal Battery. Advanced Science 2023. DOI: 10.1002/advs.202300985

5. 劉志亮AM：功能化MOF作為單離子導(dǎo)電電解質(zhì)實(shí)現(xiàn)高性能固態(tài)電池

金屬有機(jī)框架（MOFs），作為一種有前景的可充電化學(xué)儲能材料，已經(jīng)在固態(tài)鋰電池領(lǐng)域出現(xiàn)。然而，低離子傳導(dǎo)性和高界面阻抗仍然嚴(yán)重阻礙了基于MOFs的固態(tài)電解質(zhì)（SSE）的應(yīng)用。

圖1 材料制備及電池組裝示意

內(nèi)蒙古大學(xué)劉志亮等通過原位生長氫氧化鋅納米片，獲得了一種新型分級多孔的H-ZIF-8固態(tài)電解質(zhì)（SSE）材料，其表現(xiàn)出1.04×10^-3 S cm^-1的優(yōu)異離子傳導(dǎo)性和0.71的Li⁺遷移數(shù)。此外，H-ZIF-8的形態(tài)和結(jié)構(gòu)得到了進(jìn)一步的優(yōu)化，通過裝飾鹵化物納米管（HNT）獲得了H-ZIF-8/HNT復(fù)合材料。

值得注意的是，功能化的H-ZIF-8/HNT作為電解質(zhì)在電化學(xué)性能上有顯著的提高：更高的離子電導(dǎo)率為7.74×10^-3 S cm^-1，更好的單離子透過率（t_Li+ = 0.84），良好的界面兼容性以及優(yōu)異的速率性能。

圖2 枝晶抑制能力研究

此外，H-ZIF-8/HNT電解質(zhì)還獲得了更寬的電化學(xué)穩(wěn)定性窗口（1.15-5.44V）。結(jié)果，配備H-ZIF-8/HNT SSE的Li/LiFePO₄電池?fù)碛懈咝У匿囍б种颇芰?，?00次電化學(xué)充/放電循環(huán)后容量保持率高達(dá)84%（104.16 mAh g^-1）。H-ZIF-8/HNT電解液顯著的電化學(xué)性能可能得益于HNT特征結(jié)構(gòu)產(chǎn)生的單離子傳導(dǎo)機(jī)制和H-ZIF-8中更多的Li⁺傳輸通道的協(xié)同效應(yīng)。

總體而言，這項(xiàng)工作豐富了固態(tài)鋰離子復(fù)合電解質(zhì)材料，為提高電化學(xué)性能開辟了一條全新的途徑。

圖3 Li/LiFePO₄電池的性能

A Composite of Hierarchical Porous MOFs and Halloysite Nanotube as Single-ion Conducting Electrolyte Toward High Performance Solid-State Lithium Ionic Battery. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202300687

6. 申長雨院士/陳衛(wèi)華AEM：粘結(jié)劑誘導(dǎo)的超薄SEI用于鈍化硬碳負(fù)極

硬碳是資源豐富的鈉離子電池最有前景的負(fù)極之一。然而，由硬碳的缺陷或含氧官能團(tuán)引起的不可逆電解質(zhì)消耗所形成的不理想固體-電解質(zhì)-界面阻礙了它的進(jìn)一步應(yīng)用。

圖1 基于不同粘結(jié)劑的HC負(fù)極上的SEI形成過程示意

鄭州大學(xué)申長雨院士、陳衛(wèi)華等通過強(qiáng)極性粘結(jié)劑-硫酸軟骨素A（鈉鹽，CS-A）和離子導(dǎo)體聚氧化乙烯（PEO）的氫鍵形成了一種新型復(fù)合粘結(jié)劑，以用于鈍化HC的表面缺陷。由于粘結(jié)劑的極性官能團(tuán)和HC表面的氧官能團(tuán)之間的氫鍵作用，更少的缺陷被暴露出來，鈍化了缺陷的能力，減少了電解質(zhì)的不可逆分解（更少的氣體釋放），形成了薄的SEI。

此外，CS-A粘結(jié)劑中的極性官能團(tuán)（-SO₃-和-CONH-）可以吸附Na⁺并降低Na⁺傳輸?shù)幕罨?。它們還可以促進(jìn)PF₆-的分解，從而形成更薄和富含NaF的SEI。另外，通過添加長鏈PEO，實(shí)現(xiàn)了更強(qiáng)的粘附性和更快的離子傳輸通道。

圖2 采用不同粘結(jié)劑的HC電極的性能

因此，采用復(fù)合粘合劑的HC電極表現(xiàn)出高首次庫倫效率（84%）、優(yōu)秀的長期循環(huán)穩(wěn)定性（50 mA g^-1時(shí)經(jīng)過150次循環(huán)后保持94%容量）。此外，采用Na₃V₂(PO₄)₃正極的全電池在150次循環(huán)后也提供了181.05 Wh kg^-1的高能量密度。這項(xiàng)工作不僅提供了一種新的粘結(jié)劑來促進(jìn)商業(yè)碳?xì)浠衔锏碾娀瘜W(xué)性能，而且還提供了一種調(diào)整SEI的新方法。

圖3 粘結(jié)劑的表征和HC負(fù)極的結(jié)構(gòu)變化

Binder-Induced Ultrathin SEI for Defect-Passivated Hard Carbon Enables Highly Reversible Sodium-Ion Storage. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202300648

7. 王開學(xué)/黃衛(wèi)AFM：具有快速離子傳輸動力學(xué)的自適應(yīng)/自愈合水凝膠SEI

在Zn金屬負(fù)極上構(gòu)建聚合物基人工SEI膜在抑制枝晶生長和可充鋅離子電池的副反應(yīng)方面具有巨大潛力。然而，傳統(tǒng)的聚合物薄膜存在著Zn²⁺傳輸動力學(xué)緩慢和界面僵硬等關(guān)鍵問題。

圖1 Zn@ZA電極的表征

上海交通大學(xué)王開學(xué)、黃衛(wèi)等通過原位交聯(lián)反應(yīng)，設(shè)計(jì)并制備了一種藻酸鋅（ZA）水凝膠作為Zn負(fù)極上的動態(tài)界面和Zn²⁺再分配劑。研究顯示，ZA的親鋅性和帶負(fù)電荷的羧基促進(jìn)了Zn²⁺離子沿”Z型”途徑的傳輸、游離SO₄^2-陰離子的排斥以及Zn²⁺離子脫溶劑化，從而實(shí)現(xiàn)了Zn的均勻沉積，并有效抑制了副反應(yīng)。

此外，ZA水凝膠的動態(tài)靈活性賦予了鋅負(fù)極自我適應(yīng)的界面，以適應(yīng)體積變化和修復(fù)可能的破裂，從而保證了長期循環(huán)的穩(wěn)定性。

圖2 動力學(xué)和脫溶劑化行為的研究

結(jié)果，在ZA層的幫助下，Zn負(fù)極實(shí)現(xiàn)了超過2200小時(shí)的使用壽命，而沒有形成Zn枝晶和副產(chǎn)品。此外，當(dāng)Zn負(fù)極與MnO₂正極結(jié)合時(shí)，也顯示了出色的循環(huán)穩(wěn)定性（在2C下500次循環(huán)后可提供約214 mAh g^-1的高容量），這進(jìn)一步證明了其實(shí)際應(yīng)用的前景。該工作中提出的水凝膠界面將為探索高性能水系可充ZIBs提供新的啟示。

圖3 全電池性能

Self-Adapting and Self-Healing Hydrogel Interface with Fast Zn2+ Transport Kinetics for Highly Reversible Zn Anodes. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202300952

8. 楊勇/龔正良EES：全固態(tài)電池中界面反應(yīng)的特性和抑制策略

固態(tài)鋰電池由于其高安全性和高理論能量密度而成為有前景的儲能設(shè)備。然而，固態(tài)電解質(zhì)和正極之間嚴(yán)重的界面反應(yīng)使電池性能惡化，阻礙了其長期循環(huán)能力的實(shí)現(xiàn)。界面層的隱藏性對實(shí)現(xiàn)對基本界面反應(yīng)機(jī)制的全面理解提出了重大挑戰(zhàn)。

圖1 全固態(tài)電池的復(fù)合正極中各種界面的示意

廈門大學(xué)楊勇、龔正良等系統(tǒng)地探討了流行的氧化物正極和硫化物固態(tài)電解質(zhì)（SSEs）之間的界面反應(yīng)演變和界面組成及電子特性。這包括分析正極/涂層和SSEs之間的化學(xué)和電化學(xué)反應(yīng)，以及通過熱力學(xué)相平衡分析SSEs的電化學(xué)自分解。

作者表明，在μ_Li的化學(xué)電勢下，電化學(xué)反應(yīng)的驅(qū)動力要比化學(xué)反應(yīng)的驅(qū)動力強(qiáng)得多，它主導(dǎo)著界面反應(yīng)。此外，防止電子導(dǎo)電界面相的形成對于抑制長期循環(huán)過程中的持續(xù)界面降解至關(guān)重要，這可以通過正極和SSE的優(yōu)化組合以及在它們之間引入功能性涂層來實(shí)現(xiàn)。

圖2 普通正極和SSE之間的化學(xué)和電化學(xué)兼容性

基于這些發(fā)現(xiàn)，這項(xiàng)工作首次表明，在形成的界面中電子導(dǎo)電物種的摩爾分?jǐn)?shù)（f）的百分比是表明界面穩(wěn)定性的一個(gè)關(guān)鍵因素。此外，作者提出了一個(gè)特定的高通量篩選方案，以篩選出具有功能性的涂層材料，并全面評估其功能。

基于此，分層篩選確定了48種具有最佳性能的涂層材料?？傮w而言，這項(xiàng)工作強(qiáng)調(diào)了合理耦合正極和SSE，以及優(yōu)化固態(tài)電池界面涂層材料的重要作用。它為具有改進(jìn)的界面兼容性的工程界面開辟了新的途徑，以實(shí)現(xiàn)長期的循環(huán)性。

圖3 涂層材料的高通量篩選

The nature and suppression strategies of interfacial reactions in all-solid-state batteries. Energy & Environmental Science 2023. DOI: 10.1039/d3ee00870c

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