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基于Li-S化學(xué)的可充電池因其超高的比容量和能量密度而顯示出成為下一代儲(chǔ)能裝置的可能性。過去十多年的研究表明，多硫化鋰（LPSs）在電解液中的形態(tài)（可溶或不溶）對(duì)電池性能起著決定性作用。早期的研究主要集中在抑制LPSs的溶解，并為實(shí)現(xiàn)這一目標(biāo)投入了大量的精力。然而，近年來，出現(xiàn)了一個(gè)完全不同的觀點(diǎn)，即在電池放電/充電過程中應(yīng)促進(jìn)LPSs的溶解。因此，在Li-S電池大規(guī)模應(yīng)用的關(guān)鍵時(shí)刻，是時(shí)候總結(jié)和討論矛盾的雙方了。

蘇州大學(xué)晏成林、南通大學(xué)錢濤等概述了關(guān)于可溶性和不可溶性LPSs的兩種相反觀點(diǎn)，包括它們的歷史環(huán)境、經(jīng)典策略、優(yōu)劣勢(shì)。最后，基于對(duì)迄今為止進(jìn)行的研究的多角度回顧，預(yù)測(cè)了Li-S電池中LPSs的未來形態(tài)，并對(duì)這一猜想背后的原因進(jìn)行了深入討論。

圖1. Li-S電池的反應(yīng)過程及帶來的問題

在目前的結(jié)構(gòu)（硫/碳復(fù)合正極、醚基電解液和鋰負(fù)極）中，Li-S電池經(jīng)歷了復(fù)雜的溶液介導(dǎo)機(jī)制，其中涉及復(fù)雜的中間相變。早期的觀點(diǎn)將Li-S電池的失效歸因于液相反應(yīng)區(qū)域，即LPSs在電解液中溶解并穿梭；這引起了人們對(duì)解決這個(gè)棘手問題的濃厚興趣，尤其是在2009年Nazar等人發(fā)表關(guān)于CMK/硫復(fù)合正極的文章之后。不久之后，研究人員基于電極納米微結(jié)構(gòu)和電解液設(shè)計(jì)，開發(fā)了多種抑制LPSs溶解和穿梭的策略，涉及空間限制、物理/化學(xué)吸附和溶劑化結(jié)構(gòu)等原理。然而，盡管取得了一些成功，但Li-S電池的實(shí)際應(yīng)用距離完全實(shí)現(xiàn)還有很長(zhǎng)的路要走。

隨著對(duì)該課題研究的不斷深入，抑制LPSs溶解策略的主要缺點(diǎn)逐漸暴露出來：硫及其后續(xù)中間體的固有絕緣性導(dǎo)致固-固轉(zhuǎn)化過程緩慢。特別是，Li-S電池的高能量密度（≥400 Wh kg^-1）取決于嚴(yán)格限制電解液的使用，其中電解液與硫的質(zhì)量比應(yīng)小于 5（E/S ≤ 5 μL mg^-1)。此外，這種貧電解液條件進(jìn)一步嚴(yán)重抑制了硫還原反應(yīng)（SRR）動(dòng)力學(xué)，阻止了Li-S電池在實(shí)際電池中充分利用元素硫無與倫比的理論容量。這種困境迫使研究人員打破陳規(guī)，尋求其他新方法來充分發(fā)揮Li-S電池的潛力。

圖2. 抑制LPSs的溶解

從目前的討論可以推斷，Li-S電池本質(zhì)上是可溶性和不溶性LPSs之間的悖論。“矛盾是推動(dòng)一切發(fā)展的動(dòng)力?！币虼耍茈y判斷未來Li-S電池中LPSs應(yīng)該是什么狀態(tài)（可溶或不溶）。一種共識(shí)是LPSs的形態(tài)應(yīng)根據(jù)實(shí)際應(yīng)用場(chǎng)景進(jìn)行設(shè)計(jì)。抑制LPSs溶解所產(chǎn)生的高穩(wěn)定性和安全性表明它適用于為智能手機(jī)、相機(jī)、電動(dòng)自行車等小型電子產(chǎn)品或低速電動(dòng)汽車(LSEV)提供動(dòng)力，這些產(chǎn)品的工作頻率很高，并且不需要超高能量密度。

另一方面，由于促進(jìn)LPSs溶解而增強(qiáng)的動(dòng)力學(xué)性能的Li-S電池適用于極端環(huán)境，例如空間電力系統(tǒng)、極地/深水探索和高海拔環(huán)境。此外，促進(jìn)LPSs的溶解使正極保持在流體狀態(tài)，這為將Li-S化學(xué)應(yīng)用于氧化還原液流電池進(jìn)行大規(guī)模儲(chǔ)能創(chuàng)造了潛力。

圖3. 促進(jìn)LPSs的溶解

在抑制LPSs溶解的情況下，可行的策略是在正極中引入活性催化材料，以降低固固反應(yīng)的能壘?？紤]到SRR和氧還原反應(yīng)(ORR)之間的相似性，一個(gè)絕妙的策略是根據(jù)過去對(duì)ORR催化機(jī)制的研究，設(shè)計(jì)能夠促進(jìn)SRR過程的催化劑。

此外，正極中推薦的催化劑含量不應(yīng)高于10 wt%，以避免影響電池的整體能量密度。另一方面，在促進(jìn)LPSs溶解的情況下，主要挑戰(zhàn)來自鋰負(fù)極側(cè)。在這方面，基于液體反應(yīng)機(jī)制的Li-S動(dòng)力電池將需要更穩(wěn)定的鋰金屬負(fù)極，以有效抵抗LPSs的持續(xù)腐蝕?？紤]到短鏈LPSs在高極性溶劑中的高溶解度，開發(fā)能夠在質(zhì)子溶劑中穩(wěn)定運(yùn)行的堅(jiān)固鋰金屬負(fù)極無疑是一個(gè)很有前景的策略。此外，吸附策略也可以應(yīng)用于全液態(tài)機(jī)制。

圖4. 未來Li-S電池應(yīng)用概述

Unity of Opposites between Soluble and Insoluble Lithium Polysulfides in Lithium–Sulfur Batteries. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202203699

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