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肖丹/孟巖Nano Energy：柔性COF實(shí)現(xiàn)更高性能的鋰硫電池

剛性共價(jià)有機(jī)框架（COFs）總是被用作硫-氧化還原/封閉的宿主，以便在高效Li-S電池的循環(huán)過程中適應(yīng)其各種狀態(tài)。受剛性COFs不可改變的結(jié)構(gòu)框架的限制，柔性COFs被認(rèn)為在應(yīng)對(duì)活性硫方面具有更大的能力，以滿足更高的能量需求，但目前還沒有采用柔性COFs宿主。

圖1 材料合成及表征

四川大學(xué)肖丹、孟巖等選擇了兩種柔性有機(jī)大分子和富氮介孔COF（COF-TPT（OH）和COF-TPT）作為L(zhǎng)i-S電池的宿主材料。一方面，柔性的有機(jī)三嗪環(huán)塊作為節(jié)點(diǎn)被用來(lái)構(gòu)建多樣化的結(jié)構(gòu)，另一方面，摻氮的單元被證明可以通過N…Li的相互作用有效地約束多硫化物（LiPS）。更關(guān)鍵的是，修飾密集的電子給體-OH可以確保COF-TPT(OH)比COF-TPT有更好的結(jié)晶性，這有利于形成有利于均勻分布的S-傳輸通道。

更重要的是，COF-TPT(OH)具有剛性（源于-OH提供的氫鍵）和柔性（源于柔性單元）的特點(diǎn)，所以可以命名為半剛性/柔性的COF。同時(shí)，高密度的給電子O、N-摻雜的三嗪環(huán)和π-共軛系統(tǒng)保證了Li⁺和S_x^2-的大量吸附。

圖2 Li-S電池的電化學(xué)性能

結(jié)果，半剛性/柔性的COF-TPT(OH)@S正極在在0.1 C下的首次循環(huán)中提供了1337 mAh g^-1的可逆容量，經(jīng)過80次循環(huán)后保持了1203 mAh g^-1的放電容量。此外，有趣的是，在循環(huán)過程中檢測(cè)到了容量遞增現(xiàn)象，這表明其結(jié)構(gòu)多樣性的兼容性可能適應(yīng)S物種的動(dòng)態(tài)變化。此外，COF-TPT（OH）結(jié)構(gòu)中引入的羥基（-OH）提供了更多的親核位點(diǎn)，提高了Li₂S的成核密度和速率（短鏈多硫化物的轉(zhuǎn)化），同時(shí)也有助于長(zhǎng)鏈多硫化物的轉(zhuǎn)化和活性硫的利用，這在原位拉曼中得到了證實(shí)。這些綜合因素解釋了含有-OH的COFs的快速動(dòng)力學(xué)行為。

最后，根據(jù)理論計(jì)算模型中的吸附能，在已制備的COF中，驗(yàn)證了COF-TPT（OH）對(duì)長(zhǎng)鏈多硫化物的限制有所改善。另外，受益于長(zhǎng)鏈多硫化物的約束作用，COF-TPT(OH)@S的自放電行為在第一個(gè)平臺(tái)（固體硫向長(zhǎng)鏈多硫化物的轉(zhuǎn)化）中受到了阻礙，這在擱置48小時(shí)后帶來(lái)了10.8%的低容量衰減率?？傮w而言，這些發(fā)現(xiàn)將為L(zhǎng)i-S電池宿主材料的選擇提供一個(gè)新的思路。

圖3 原位拉曼研究

Tuning the structure characteristic of the flexible covalent organic framework (COF) meets a high performance for lithium-sulfur batteries. Nano Energy 2023. DOI: 10.1016/j.nanoen.2023.108297

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