臨界電流密度 (CCD) 可用于評估固態(tài)電解質 (SSE) 的鋰枝晶抑制能力。然而，CCD 值隨工程參數的不同而不同，從而導致同一SSE下的CCD值偏差較大。

在此，馬里蘭大學王春生教授團隊將臨界相間過電位(CIOP)作為全固態(tài)鋰電池設計的鋰枝晶抑制標準。作者提出引入CIOP來評估界面抑制鋰枝晶在Li/SSE處進入界面的能力并設計了一個混合導電的Li₂NH-Mg中間層提升固態(tài)電解質對鋰枝晶的抑制能力。

當AIOP等于或大于CIOP時，鋰枝晶開始滲透SEI，隨著AIOP的進一步增加，電流密度將增加，Li枝晶進一步生長通過相間并滲透到SSE中。因此，CIOP提供了Li枝晶開始滲透到界面所需的過電位，這取決于界面的本征性質。

圖1. CIOP的定義、設計原理和無鋰枝晶中間層的實現(xiàn)

為實現(xiàn)高鋰枝晶抑制能力，施加的AIOP應較低而SEI（或相間）的CIOP應較高。作者使用CIOP評估了包含Li₂NH-Mg中間層的Li/SSE界面處SEI的鋰枝晶抑制能力。

研究結果顯示Li₂NH-Mg夾層使Li6PS5Cl電解質在25°C下實現(xiàn)222.9mV的高CIOP和5.5mAcm^?2/ 5.5mAh cm^?2的CCD以及在60°C高達7.0 mA cm^?2 /7.0mAhcm^?2的穩(wěn)定循環(huán)。

采用NMC622正極的全固態(tài)鋰電池在25°C和2.5MPa的低堆壓下以0.76 mA cm^?2的電流密度循環(huán)100次后可保持1.9 mAh cm^?2的高可逆容量。因此，本工作提出的CIOP可為高能和室溫全固態(tài)鋰金屬電池提供設計指導。

圖2. 在Li-1.0 wt% La和Li6PS5Cl之間插入Li₂NH-Mg層的Li₆PS₅Cl電解質的CIOP和CCD

Critical interphase overpotential as a lithium dendrite-suppression criterion for all-solid-state lithium battery design，Nature Energy 2023 DOI: 10.1038/s41560-023-01231-w