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在聚陰離子材料中發(fā)生的插層型反應(yīng)被認(rèn)為是應(yīng)對(duì)鉀離子電池（PIB）中大量K+與主體結(jié)構(gòu)之間不匹配關(guān)系的一種簡(jiǎn)單方法。然而，引入聚陰離子骨架帶來(lái)的大“死”重量和較差的導(dǎo)電性嚴(yán)重限制了聚陰離子負(fù)極的電化學(xué)性能。

陳人杰/李麗AFM：MXene 衍生碳包覆 π-Ti2O(PO4)2作為聚陰離子化合物的新候選物用于鉀離子電池負(fù)極

在此，北京理工大學(xué)李麗教授、陳人杰教授等人通過(guò)簡(jiǎn)單的Ti₃C₂T_x MXene衍生方法合成了一種碳涂層1Dπ型氧化鈦磷酸鹽（π-Ti₂O(PO₄)₂）(TOP@C)。

通過(guò)結(jié)構(gòu)分析和DFT計(jì)算，發(fā)現(xiàn)TOP@C中存在有機(jī)磷源（植酸）衍生的超薄碳層、合適的容納位點(diǎn)和K+的擴(kuò)散路徑，確保了TOP@C負(fù)極在K+的插入和遷移過(guò)程中具有更強(qiáng)的導(dǎo)電性、更小的體積變化以及有競(jìng)爭(zhēng)力的插入能量和低的擴(kuò)散障礙。這些都使得TOP@C克服了聚陰離子化合物中存儲(chǔ)容量的限制。

圖1. DFT計(jì)算

總而言之，該工作通過(guò)簡(jiǎn)單的Ti₃C₂T_x衍生方法合成了具有沿[100]方向優(yōu)先生長(zhǎng)方向的一維碳包覆TOP@C，并證明了其作為PIB新候選負(fù)極的可行性。根據(jù)DFT計(jì)算，TOP@C中的π-Ti₂O(PO₄)₂的晶體結(jié)構(gòu)使其具有低應(yīng)變K+插入的特性。

此外，TOP@C可沿[100]方向提供大型隧道進(jìn)而緩解PIBs中K+插入能量和擴(kuò)散勢(shì)壘。特別地，TOP@C//PTCDA全電池提供了119.4 Wh kg^-1的高能量密度，功率密度高達(dá)632.8 W kg^-1，并在循環(huán)過(guò)程中保持了理想的容量。因此，這種MXene衍生的策略可為低應(yīng)變負(fù)極和正極的高性能無(wú)機(jī)開(kāi)放框架的設(shè)計(jì)提供思路。

圖2. TOP@C//PTCDA全電池的電化學(xué)性能

A New Candidate in Polyanionic Compounds for Potassium Ion Battery Anode: MXene Derived Carbon Coated π-Ti2O(PO4)2, Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202300125

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