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與堿性水電解技術(shù)相比，酸性水電解表現(xiàn)出更高的能量轉(zhuǎn)換效率和更快的離子遷移。然而，大多數(shù)金屬氧化物在強酸性陽極氧化過程中通常表現(xiàn)出較差的催化活性和較低的溶解阻力。

與Ru基催化劑相比，Ir基催化劑在酸性電解質(zhì)中具有更好的電化學穩(wěn)定性，但Ir基催化劑在OER中通常表現(xiàn)出較低的催化活性，以及Ir的超低土豐度使其價格高于其他貴金屬。因此，在開發(fā)優(yōu)良的Ir基催化劑時，必須同時考慮催化活性、電化學穩(wěn)定性和原子利用率等問題。

基于此，南京大學劉力哲、河海大學王沛芳和周鋼等將一些F元素引入MnO₂中作為光腐蝕中心，然后在室溫下在IrCl₃溶液中進行光驅(qū)動的陽離子交換反應，以制備出IrMnOF@Ir酸性析氧催化劑。

該項工作中設(shè)計的催化劑優(yōu)點如下：

1. 引入的F元素有效地降低Mn?O鍵的鍵合強度，導致Ir陽離子有序取代，形成具有較高反應活性的Ir原子鏈，可根據(jù)實際需要控制引入的Ir含量，有效提高原子利用率；

2. Ir原子與配位F陰離子之間的鍵合作用強，有利于提高電化學穩(wěn)定性；

3. 由原子無序度引起的自旋相關(guān)熵差，不僅調(diào)節(jié)了原子鏈和原子團簇之間的動態(tài)軌道重組，而且還通過減少多電子-聲子散射，提高了載流子的遷移能力。

因此，所制備的IrMnOF@Ir催化劑在酸性條件下具有優(yōu)異的電化學活性，其Tafel斜率為58.3 mV dec^?1，優(yōu)于商業(yè)IrO₂(95.9 mV dec^?1)催化劑；該催化劑在200 mV過電位下的質(zhì)量活性為410.2 A g_Ir^?1，分別是MnOF@Ir、MnO₂@Ir和IrO₂的2.1、2.83和59.4倍。此外，IrMnOF@Ir在10 mA cm^?2電流密度下連續(xù)運行200小時而沒有發(fā)生明顯的性能下降，并且其組分和結(jié)構(gòu)也沒有發(fā)生明顯變化?；谝陨辖Y(jié)果，該項工作證明通過引入動態(tài)穩(wěn)定的活性位點來增強酸性O(shè)ER的可行性，為設(shè)計高效穩(wěn)定的酸性條件下工作的催化劑提供了思路。

Light-driven Orderly Assembly of Ir-atomic Chains to Integrate a Dynamic Reaction Pathway for Acidic Oxygen Evolution. Angewandte Chemie International Edition, 2023. DOI: 10.1002/anie.202301128

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/08/30e13c0d1e/

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Angew.：光驅(qū)動Ir原子鏈有序組裝，有效促進酸性析氧反應

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