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高效的析氧反應(yīng)(OER)電催化劑的開(kāi)發(fā)對(duì)于與能源相關(guān)的應(yīng)用(如可充電金屬空氣電池和再生燃料電池)至關(guān)重要。然而，多步質(zhì)子耦合電子轉(zhuǎn)移過(guò)程的高能壘極大地阻礙了OER動(dòng)力學(xué)，因此需要很高的過(guò)電位來(lái)獲得所需的電流密度。

到目前為止，Ru/Ir基氧化物(如RuO₂和IrO₂)被認(rèn)為是最優(yōu)異的OER催化劑，但由于它們的稀缺性和較差的穩(wěn)定性，很難擴(kuò)大這些催化劑的制備規(guī)模和應(yīng)用。因此，開(kāi)發(fā)地球資源豐富、既適合大規(guī)模應(yīng)用又能保持高效率的過(guò)渡金屬基替代催化劑已迫在眉睫。

基于此，南洋理工大學(xué)樓雄文等人通過(guò)陽(yáng)離子交換策略，制備了一種有前景的OER電催化劑，該催化劑由三金屬金屬有機(jī)骨架和S/N摻雜碳大孔纖維組成(S/N-CMF@Fe_xCo_yNi_1-x-y-MOF)。

本文以商業(yè)RuO₂、S/N-CMF@Ni-MOF、S/N-CMF@Fe_xNi_1-xMOF和S/N-CMF@Co_yNi_1-y-MOF作為對(duì)比催化劑，在1.0 M KOH溶液中評(píng)估了S/N-CMF@Fe_xCo_yNi_1-x-y-MOF的電化學(xué)OER性能。通過(guò)線性?huà)呙璺睬€可以觀察到，S/N-CMF@Fe_xCo_yNi_1-x-y-MOF催化劑在測(cè)試的電位范圍內(nèi)表現(xiàn)最佳的OER性能。

具體來(lái)說(shuō)，S/N-CMF@Fe_xCo_yNi_1-x-y-MOF催化劑只需要296 mV的小過(guò)電位(η₁₀)就可以達(dá)到10 mA cm^-2的電流密度，明顯優(yōu)于S/N-CMF@Ni-MOF(390 mV)、S/N-CMF@Fe_xNi_1-x-MOF(328 mV)、S/N-CMF@Co_yNi_1-y-MOF(338 mV)和RuO₂(363 mV)。

此外，S/N-CMF@Fe_xCo_yNi_1-x-y-MOF催化劑的OER性能同時(shí)優(yōu)于S/N-CMF@Fe-MOF(347 mV)和S/N-CMF@Co-MOF(384 mV)。這些結(jié)果清楚地表明，F(xiàn)e和Co位點(diǎn)的引入可以協(xié)同促進(jìn)催化劑的OER活性。之后，本文通過(guò)計(jì)時(shí)電位法分析了S/N-CMF@Fe_xCo_yNi_1-x-y-MOF的OER穩(wěn)定性。

在10 mA cm^-2的電流密度下測(cè)試100小時(shí)后，S/N-CMF@Fe_xCo_yNi_1-x-y-MOF的OER性能衰減可以忽略不計(jì)，而商業(yè)RuO₂、S/N-CMF@Ni-MOF和S/N-CMF@Co_yNi_1-y-MOF的電位則在測(cè)試后明顯上升，穩(wěn)定性測(cè)試前后的極化曲線和計(jì)時(shí)電位曲線共同證實(shí)了S/N-CMF@Fe_xCo_yNi_1-x-y-MOF催化劑具有良好的催化穩(wěn)定性。

之后，本文通過(guò)密度泛函理論(DFT)計(jì)算深入理解了S/N-CMF@Fe_xCo_yNi_1-x-y-MOF催化性能優(yōu)異的原因。根據(jù)Fe/Co摻雜的γNiOOH的自由能圖，發(fā)生在Ni位點(diǎn)的多步驟OER過(guò)程在速率決定步驟(RDS)中顯示出1.55 eV的小能壘，低于Co位點(diǎn)(1.83 eV)和Fe位點(diǎn)(1.86 eV)，這是因?yàn)槠渑c氧中間體的強(qiáng)結(jié)合。此外，F(xiàn)e/Co摻雜的γ-NiOOH的RDS能壘也低于Fe摻雜的γ-NiOOH(1.72 eV)和Co摻雜的γ-NiOOH(1.61 eV)，進(jìn)一步表明與雙金屬催化劑相比，三金屬催化劑的協(xié)同效應(yīng)增強(qiáng)。

此外，Ni和被吸附的氧中間體之間的強(qiáng)軌道重疊也可以通過(guò)計(jì)算得到的PDOS來(lái)證明，計(jì)算結(jié)果表明Fe/Co摻雜的γ-NiOOH的Ni 3d和被吸附的氧中間體的O 2p具有很強(qiáng)的電子耦合。上述結(jié)果證明了三金屬催化劑中增強(qiáng)的催化協(xié)同作用，Ni位點(diǎn)極有可能作為實(shí)際的OER活性位點(diǎn)，這與最近的一些報(bào)道一致。

綜上所述，本文的合成方法可以調(diào)節(jié)合成的催化劑的結(jié)構(gòu)和組成，并且合成三金屬催化劑的策略有效的提高了催化劑的本征活性，空心S/N-CMF促進(jìn)了活性位點(diǎn)的暴露，這項(xiàng)工作可能會(huì)為能源相關(guān)應(yīng)用中高效的電催化劑的設(shè)計(jì)和制備提供靈感。

Supporting Trimetallic Metal-Organic Frameworks on S/N-Doped Carbon Macroporous Fibers for Highly Efficient Electrocatalytic Oxygen Evolution, Advanced Materials, 2023, DOI: 10.1002/adma.202207888.

https://doi.org/10.1002/adma.202207888.

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