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1. 北科大范麗珍AEM：混合涂層的啟發(fā)式設(shè)計(jì)助力高功率全固態(tài)鋰電！

電池日?qǐng)?bào)8篇頂刊：范麗珍、溫兆銀、紀(jì)效波、明軍、吳興隆、楊偉、盧宇源、王華等成果！

工程化的正極活性材料對(duì)于硫化物基全固態(tài)鋰電池（ASSBs）的循環(huán)穩(wěn)定性和功率能力至關(guān)重要，但通過可擴(kuò)展的方法來構(gòu)建均勻的覆蓋是具有挑戰(zhàn)性的。此外，介電涂層對(duì)復(fù)合正極中電子遷移阻擋的影響通常被忽略。

北京科技大學(xué)范麗珍等提出了一種啟發(fā)式的”聚合物-修補(bǔ)無(wú)機(jī)物”正極涂層策略。

圖1 材料制備及表征

在此，這項(xiàng)工作通過一種可擴(kuò)展的、方便的基于溶液的合成方法，在單晶LiNi_0.6Co_0.2Mn_0.2O₂(SNCM)顆粒的表面可控地設(shè)計(jì)了一個(gè)由納米級(jí)Li_1.4Al_0.4Ti_1.6(PO₄)₃(LATP)和環(huán)化聚丙烯腈(cPAN)組成的均勻混合涂層。LATP涂層確保了快速的界面Li⁺轉(zhuǎn)移，并提供了高的氧化耐受性，而cPAN修補(bǔ)了LATP涂層中的缺陷，并在相互連接的SNCM顆粒之間提供了擴(kuò)展的電子滲流路徑。

圖2 電化學(xué)性能

因此，采用混合改性SNCM正極的硫化物基ASSB在容量保持率（0.5 C下經(jīng)過500次循環(huán)后保持72.7%）和倍率容量（2 C時(shí)為87.3 mAh g^-1，是原始SNCM的5倍）方面表現(xiàn)出具有競(jìng)爭(zhēng)力的電化學(xué)性能。顯著的改進(jìn)歸功于涂層的均勻性和功能性，它減輕了界面處的寄生反應(yīng)，同時(shí)保留了必不可少的電子滲透?？傊?，這項(xiàng)工作為硫化物基全固態(tài)提供了一種全新的正極涂層方案，以實(shí)現(xiàn)長(zhǎng)壽命和良好的功率。

圖3 超越典型界面工程的”聚合物修補(bǔ)無(wú)機(jī)”涂層策略

Heuristic Design of Cathode Hybrid Coating for Power-Limited Sulfide-Based All-Solid-State Lithium Batteries. Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202201555

2. 川大/應(yīng)化所Adv. Sci.：精心設(shè)計(jì)粘結(jié)劑體系構(gòu)建高性能柔性硫正極！

鋰硫電池的電化學(xué)性能從根本上取決于其復(fù)合硫正極的結(jié)構(gòu)和機(jī)械穩(wěn)定性。然而，由于組件之間的相互作用不可控，為實(shí)現(xiàn)穩(wěn)健的分級(jí)復(fù)合電極結(jié)構(gòu)開發(fā)具有成本效益的策略仍然極具挑戰(zhàn)性。

四川大學(xué)楊偉、中科院長(zhǎng)春應(yīng)化所盧宇源等提出了一種基于精心設(shè)計(jì)雙組分（聚丙烯腈和聚乙烯吡咯烷酮）極性粘結(jié)劑體系的自組裝電極漿料，該體系具有碳納米管，通過優(yōu)化水蒸氣誘導(dǎo)相分離形成分層多孔結(jié)構(gòu)，從而解決了上述問題。

圖1 材料設(shè)計(jì)

所得電極骨架具有良好的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性、高電子傳導(dǎo)性和支持快速離子傳輸?shù)姆旨?jí)多孔結(jié)構(gòu)。如上所述，骨架中的大孔有利于電解液滲透和快速離子傳輸，而骨架中的微孔可以防止活性材料的損失并減少多硫化物（LiPS）穿梭效應(yīng)的影響。此外，多孔骨架還提供了高的比表面積和來自聚合物鏈的極性基團(tuán)，保持了對(duì)多硫化物捕獲的強(qiáng)大物理化學(xué)吸附能力。另外硫基活性材料顆粒可通過自包裹過程集成到骨架中。

圖2 Li-S電池性能

結(jié)果表明，采用特別設(shè)計(jì)的電極漿料制備的硫電極的Li-S電池表現(xiàn)出穩(wěn)定的電化學(xué)性能。具體來說，在硫負(fù)載量為4.53 mg cm^-2時(shí)，這些電池在0.5C的電流密度下，即使經(jīng)過1000次循環(huán)，也能獲得485 mAh g^-1的穩(wěn)定容量，相當(dāng)于每循環(huán)容量衰減只有0.036%。除了提高循環(huán)性能外，堅(jiān)固的自組裝電極骨架還表現(xiàn)出良好的機(jī)械柔性。鋰硫軟包電池在0.72 mA cm^-2的電流密度下提供了600 mAh g^-1的高容量，可循環(huán)78次?？傊?，通過自組裝漿料進(jìn)行的上述功能集成電極骨架設(shè)計(jì)可以為在復(fù)合材料水平上調(diào)節(jié)組裝結(jié)構(gòu)提供可擴(kuò)展且有前景的解決方案，這對(duì)于開發(fā)具有高容量活性材料或良好柔性的復(fù)合電極至關(guān)重要。

圖3 電極樣品的多硫化物捕獲能力

High-Performance Flexible Sulfur Cathodes with Robust Electrode Skeletons Built by a Hierarchical Self-Assembling Slurry. Advanced Science 2022. DOI: 10.1002/advs.202201881

3. 明軍/李茜/馬征Adv. Sci.：基于電解液切換策略的快充寬溫鋰離子電池！

在電極上設(shè)計(jì)形成的固體電解質(zhì)界面(SEI)對(duì)于實(shí)現(xiàn)金屬離子電池的高性能至關(guān)重要。然而，電解液分解導(dǎo)致的SEI形成機(jī)制在分子尺度上尚不完全清楚。

中科院長(zhǎng)春應(yīng)化所明軍、李茜、馬征等提出了一種通過切換電解液來調(diào)整SEI性能的新策略。

圖1 在電極上構(gòu)建人工SEI

具體而言，首先在一種特定的電解液中賦予電極特定的SEI，然后將所得電極在另一種更普遍的電解液進(jìn)行運(yùn)行。作為一個(gè)范例，作者發(fā)現(xiàn)在醚基電解液中，石墨負(fù)極上可以形成獨(dú)特且更薄的SEI（即石墨@SEI），然后這種獲得的石墨@SEI可以應(yīng)用于商業(yè)碳酸酯電解液中，從而使快速充電的鋰離子電池很容易被構(gòu)建。

圖2 切換電解液界面模型的優(yōu)勢(shì)

此外，這里構(gòu)建了一個(gè)界面模型來證明從醚基電解液到碳酸酯電解液的電解液分解路徑的差異，其中Li⁺-溶劑-陰離子復(fù)合物的構(gòu)象和電化學(xué)穩(wěn)定性被證明是影響SEI形成機(jī)制的主要因素，從而闡明了獲得更高倍率性能的原因。這種新的方法不同于之前報(bào)道的那些電極涂層和/或電解液工程，通過這種方法，我們可以很容易地將不同電解液的優(yōu)點(diǎn)結(jié)合到一個(gè)電池系統(tǒng)中。相信這種切換策略和對(duì)SEI形成機(jī)制的理解為SEI的設(shè)計(jì)開辟了一條新途徑，這對(duì)于追求具有更高穩(wěn)定性的多功能電池系統(tǒng)具有普遍性。

圖3 快速充電LIB的應(yīng)用

Switching Electrolyte Interfacial Model to Engineer Solid Electrolyte Interface for Fast Charging and Wide-Temperature Lithium-Ion Batteries. Advanced Science 2022. DOI：10.1002/advs.202201893

4. AEM：通過微鑄造工藝獲得超厚（280 μm）鋰離子電池電極！

增厚電極是增加活性物質(zhì)含量以獲得高能量和低成本的鋰離子電池的有效方法之一，但電荷傳輸?shù)南拗坪途薮蟮臋C(jī)械應(yīng)力產(chǎn)生會(huì)導(dǎo)致性能不佳和最終的電池失效。

密蘇里科學(xué)技術(shù)大學(xué)Jonghyun Park等報(bào)道了一種新的電極制備工藝，稱為μ-casting，可使超厚電極能夠解決比容量和面積/體積容量之間的權(quán)衡問題。

圖1 電極制備過程

在這種方法中，引入了3D圖案化的刮刀，通過流延成型制備超厚的3D結(jié)構(gòu)化電極，摒棄了傳統(tǒng)先進(jìn)制造技術(shù)的復(fù)雜且耗時(shí)的工藝來創(chuàng)建3D幾何形狀。在此過程中，首先使用傳統(tǒng)的刮刀制作平面底座，然后使用帶圖案的3D刮刀進(jìn)行擬議的μ-casting，以從平面底座形成3D圖案幾何形狀。所提出的μ-casting結(jié)構(gòu)電極具有四個(gè)重要的電池性能優(yōu)勢(shì)：1）通過形成短擴(kuò)散路徑（SDP）提高了活性材料的利用率，這減少了負(fù)極顆粒和正極顆粒之間的距離，并通過增強(qiáng)電子和離子的傳輸來實(shí)現(xiàn)更高的功率性能；2）超厚電極的啟用，可以實(shí)現(xiàn)比傳統(tǒng)制造的電極高五倍的質(zhì)量負(fù)載，允許高比容量和面積容量而不妥協(xié)；3）3D結(jié)構(gòu)化負(fù)極和正極之間足夠的結(jié)構(gòu)完整性，以在LIB組件之間形成一個(gè)相互連接的設(shè)計(jì)；4）與目前制備三維電極結(jié)構(gòu)的技術(shù)相比，制造成本低，加工非常簡(jiǎn)單。

圖2 所得電極的SEM圖像

在這項(xiàng)工作中，可以成功制備超厚NMC-811(LiNi_0.8Mn_0.1Co_0.1O₂)正極和中碳微珠(MCMB)負(fù)極（≈280 μm厚和35.73 mg cm^-2）。盡管電極的質(zhì)量比通常的扣式電池電極高2.5倍以上，但3D結(jié)構(gòu)的NMC-811電池在比容量和面積容量方面都顯示出非常好的性能（159.4 mAh g^-1和3.51 mAh cm^-2），并具有良好的循環(huán)壽命。對(duì)于高質(zhì)量的3D電極（傳統(tǒng)電極質(zhì)量的5-6倍），其比容量只減少了11%，面容量提高了32.5%。這些結(jié)果表明，與傳統(tǒng)電極相比，μ-casting結(jié)構(gòu)電極的效率更高，并且具有更高的鋰離子傳輸能力，這為制備具有優(yōu)良電化學(xué)性能的超厚電極提供了一種新的可能性。

圖3 電化學(xué)性能

Enabling Ultrathick Electrodes via a Microcasting Process for High Energy and Power Density Lithium-Ion Batteries. Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202201353

5. 溫兆銀/靳俊Small Methods：石榴石型鋰金屬電池?zé)o枝晶循環(huán)2000小時(shí)！

固態(tài)鋰金屬電池（SSLMBs）由于其高安全性和高能量密度，作為有前景的下一代技術(shù)之一，越來越受到關(guān)注。然而，它們的實(shí)際應(yīng)用受到鋰枝晶在固態(tài)電解質(zhì)（SSE）中生長(zhǎng)和傳播的阻礙。

中國(guó)科學(xué)院上海硅酸鹽研究所溫兆銀、靳俊等成功地展示了一種新穎而簡(jiǎn)單的策略，用于制備固態(tài)電池的高性能復(fù)合電解質(zhì)。

圖1 材料制備及表征

具體而言，通過Li_6.5La₃Zr_1.5Ta_0.5O₁₂（LLZT）和Li₂TiO₃（LTO）之間的反應(yīng)，構(gòu)建了一種LaTiO₃修飾的基于LLZT的電解質(zhì)，獲得了卓越的枝晶抑制能力。LTO的第二相和形成的Li₂ZrO₃可抑制異常的晶粒生長(zhǎng)。LLZT-LTO的屬性可歸因于LaTiO₃在晶界的存在，i）在整個(gè)電解質(zhì)中提供了一個(gè)均勻的Liflux路徑；ii）彌合了相鄰的晶粒，增強(qiáng)了斷裂強(qiáng)度；iii）降低了電子傳導(dǎo)性，進(jìn)一步抑制了鋰枝晶在電解質(zhì)中的傳播。

圖2 對(duì)稱電池性能

受益于這些特性，制備的LLZT-4LTO復(fù)合電解質(zhì)在對(duì)稱電池中提供了長(zhǎng)期的循環(huán)穩(wěn)定性（在25℃下0.3 mA cm^-2的條件下循環(huán)2000小時(shí)，在60℃下1.0 mA cm^-2的條件下循環(huán)400小時(shí)），在25℃下實(shí)現(xiàn)了1.8 mA cm-2的臨界電流密度。此外，LLZT-4LTO也顯示出顯著的全電池性能，在0.2C下循環(huán)200次后獲得149.3 mAh g^-1的高比容量和良好的倍率性能。因此，作者認(rèn)為L(zhǎng)TO輔助電解質(zhì)燒結(jié)方法可以為高效抑制鋰枝晶的高性能SSE的制備提供啟示，從而促進(jìn)實(shí)用SSLMBs的實(shí)現(xiàn)。

圖3 全電池性能

Grain Boundary Engineering Enabled High-Performance Garnet-Type Electrolyte for Lithium Dendrite Free Lithium Metal Batteries. Small Methods 2022. DOI: 10.1002/smtd.202200667

6. 北航王華AM：鉀金屬電池-40°C下實(shí)現(xiàn)14.2 mAh高容量！

高質(zhì)量負(fù)載和高面積容量是商業(yè)電池的關(guān)鍵指標(biāo)，它們通常受限于厚電極中的大電荷傳輸阻抗。這在低溫條件下可能會(huì)發(fā)生動(dòng)力學(xué)惡化，因此在寒冷的氣候條件下實(shí)現(xiàn)高容量的電池仍然具有挑戰(zhàn)性。

北京航空航天大學(xué)王華等通過消除正極中的動(dòng)力學(xué)障礙并將其與穩(wěn)定的負(fù)極配對(duì)，成功地制造了低溫高面容量的可充鉀-碲（K-Te）電池。

圖1 具有微尺寸Te電極的PMBs的配置及其低溫高面容量

具體而言，通過在Cu集流體上簡(jiǎn)單地涂覆微小的Te，在循環(huán)過程中可原位可逆地構(gòu)建無(wú)定形的Cu_1.4Te和Cu，從而顯著促進(jìn)離子和電子在電極上的傳輸，進(jìn)而提高了電極動(dòng)力學(xué)和高負(fù)載電極中電化學(xué)活性材料的利用率。另外，在優(yōu)化的電解液中，0.5 M六氟磷酸鉀（KPF₆）-1,2-二甲氧基乙烷（DME）中的快速K⁺脫溶化動(dòng)力學(xué)改善了K金屬的可逆性和沉積行為，同時(shí)，1,1,2,2-四氟乙基-2,2,3,3-四氟丙基醚（TTE）添加劑有利于在SEI內(nèi)層形成KF以穩(wěn)定K金屬負(fù)極。

圖2 Te-Cu電極的快速動(dòng)力學(xué)

因此，設(shè)計(jì)良好的鉀金屬電池在-40°C下實(shí)現(xiàn)了1.25 mAh cm^-2的高面積容量，超過了大多數(shù)報(bào)道的低溫電池。此外，作者還成功地制備了一個(gè)質(zhì)量負(fù)載為3 mg cm^-2的軟包電池，它在-40°C下表現(xiàn)出14.2 mAh的高容量。這項(xiàng)工作突出了電極設(shè)計(jì)和電解液工程對(duì)低溫下高面容量的重要性，并代表了向低溫電池實(shí)際應(yīng)用邁出的關(guān)鍵一步。

圖3 K金屬在-40°C超低溫下的性能和表征

Low-Temperature High-Areal-Capacity Rechargeable Potassium Metal Batteries. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202205678

7. 中南紀(jì)效波等AM：共改性策略使LiCoO₂在4.6V高壓下穩(wěn)定!

LiCoO₂(LCO)廣泛應(yīng)用于當(dāng)今消費(fèi)電子設(shè)備的充電電池市場(chǎng)。然而，LCO在高壓下的運(yùn)行受到加速的結(jié)構(gòu)退化和電極/電解質(zhì)界面分解的阻礙。

中南大學(xué)紀(jì)效波、阿貢國(guó)家實(shí)驗(yàn)室Tongchao Liu、Khalil Amine等成功合成了將柱結(jié)構(gòu)與界面屏蔽耦合的共改性LCO，以實(shí)現(xiàn)高能量密度和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定的正極材料。

圖1 設(shè)計(jì)樣品的晶體結(jié)構(gòu)和界面性質(zhì)表征

具體而言，這項(xiàng)工作通過原位共沉淀與后煅燒和化學(xué)鍍策略，將共改性LCO（CB-Mg-LCO）與柱結(jié)構(gòu)和界面屏蔽相結(jié)合，成功設(shè)計(jì)用于高度可逆Li⁺鋰化/脫鋰。受益于“鎂柱”效應(yīng)，不可逆相變得到顯著抑制，有利于促進(jìn)可逆的Li⁺穿梭。有趣的是，作者發(fā)現(xiàn)CB-Mg-LCO的表面晶格氧與非晶Co_xB_y涂層之間的界面結(jié)合作用會(huì)提高氧空位的形成能，從而大大減輕晶格氧的損失。同時(shí)，界面屏蔽效應(yīng)也有利于減弱電極/電解質(zhì)的寄生反應(yīng)以及隨后的Co溶解，最終形成一個(gè)堅(jiān)固的電極/電解質(zhì)界面。

圖2 所得樣品的電化學(xué)性能

因此，在結(jié)構(gòu)/界面耦合效應(yīng)的協(xié)作下，所設(shè)計(jì)的CB-Mg-LCO正極在截止電壓高達(dá)4.6 V時(shí)仍具有出色的長(zhǎng)循環(huán)穩(wěn)定性，在1 C下經(jīng)過100次循環(huán)后，容量保持率為 94.6%。這種新穎的策略為未來開發(fā)用于鋰離子電池的高能量密度、長(zhǎng)循環(huán)壽命正極材料提供了指導(dǎo)。

圖3 所設(shè)計(jì)的共改性LCO的結(jié)構(gòu)/界面耦合效應(yīng)示意圖

Structure/Interface Coupling Effect for High-Voltage LiCoO2 Cathode. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202204845

8. 吳興隆/郭晉芝EEM：循環(huán)超1000次，溶劑再分配策略獲得長(zhǎng)壽命鈉電池！

具有特定溶劑化結(jié)構(gòu)的高濃度電解液可以使電極鈍化以延長(zhǎng)電池的循環(huán)壽命，但代價(jià)是成本增加，這限制了商業(yè)化的廣泛應(yīng)用。常規(guī)濃度（1M）的電解液具有合適的性能（粘度、離子導(dǎo)電率等），成本有保證，但在長(zhǎng)循環(huán)中總是會(huì)發(fā)生不希望發(fā)生的反應(yīng)，導(dǎo)致電池失效。

東北師范大學(xué)吳興隆、郭晉芝等通過溶劑的重新分配和電化學(xué)誘導(dǎo)，構(gòu)建了雙向富氟電極/電解質(zhì)界面（EEI），以經(jīng)濟(jì)有效的方式促進(jìn)長(zhǎng)期循環(huán)的穩(wěn)定性。

圖1 電解液設(shè)計(jì)及對(duì)稱電池性能

具體而言，這項(xiàng)工作通過在含有碳酸丙烯酯（PC）的普通碳酸酯電解液中重新分配溶劑，建立了由競(jìng)爭(zhēng)性FEC誘導(dǎo)的雙向富氟EEI。由FEC引入的氟化環(huán)境有效地還原并產(chǎn)生NaF以鈍化Na負(fù)極，同時(shí)調(diào)節(jié)有機(jī)成分加上電流沖擊使正極電解質(zhì)界面（CEI）緊密地附著在NVPOF電極上。在電化學(xué)預(yù)處理下，EEI的生成自發(fā)地動(dòng)態(tài)變化。富含氟化物的EEI的空間限制將作為離子傳導(dǎo)的過渡層，有利于電池的循環(huán)。

圖2 全電池性能

源自氟化效應(yīng)的EEI工程（1 M NaClO4-PC+10%FEC）在全電池中得到了充分的利用。受益于充足的Na⁺傳輸能力，F(xiàn)-NVPOF||F-CC全電池的電化學(xué)長(zhǎng)循環(huán)性能顯著增強(qiáng)（1C下每循環(huán)容量衰減率低至0.01%）。因此，這項(xiàng)工作的界面工程策略與氟化EEI相結(jié)合，有望成為解決SIBs及以后電池失效的一個(gè)有前景的解決方案。

圖3 CEI分析

Constructing Bidirectional Fluorine-Rich Electrode/Electrolyte Interphase via Solvents Redistribution Towards Long-Term Sodium Battery. Energy & Environmental Materials 2022. DOI：10.1002/eem2.12474

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