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張亮/劉鐵峰/蘇岳鋒AFM：局部配位工程實現(xiàn)鋅離子電池3500次穩(wěn)定循環(huán)！

水系鋅離子電池（AZIBs）在電網(wǎng)規(guī)模的儲能應(yīng)用中引起了持續(xù)不斷的關(guān)注。然而，AZIBs的進展在很大程度上受到其反應(yīng)動力學遲緩和結(jié)構(gòu)可逆性差的困擾，這與水合Zn²⁺的脫溶劑化過程密切相關(guān)。

圖1. 材料制備及表征

蘇州大學張亮、浙江工業(yè)大學劉鐵峰、北京理工大學蘇岳鋒等提出了一種局部配位工程的策略，通過用電負性最強的F部分替代O，調(diào)整傳統(tǒng)α-二氧化錳正極的界面和體表特性，從而有效調(diào)節(jié)水合Zn²⁺的脫溶劑化過程。

理論和實驗結(jié)果證實，引入F配位創(chuàng)造了一個更加疏水的表面，由于α-二氧化錳和Zn²⁺之間的靜電作用減少，水合Zn²⁺的脫溶劑化過程的活化能障礙明顯降低，離子擴散速度加快，從而提高了界面反應(yīng)動力學。此外，強大的Mn-F鍵的存在充分抑制了Mn的溶解，加強了對相變的穩(wěn)定性。

圖2. 電化學性能研究

由于這些優(yōu)點，采用適當?shù)腇修飾的α-MnO_1.96F_0.04（MnOF_0.04）組裝的AZIBs表現(xiàn)出大幅改善的電化學性能，在低和高電流密度下表現(xiàn)出優(yōu)越的倍率能力和長期循環(huán)穩(wěn)定性。

具體而言，在0.5A g^-1的低電流密度下，所設(shè)計的正極在400次循環(huán)后幾乎沒有容量衰減，而在5 A g^-1的高電流密度下，其長期耐用性超過3500次?？傮w而言，所提出的調(diào)制策略為設(shè)計AZIBs及其他的長循環(huán)和高能量正極提供了新的機會。

圖3. 動力學研究

Facile Zn2+ Desolvation Enabled by Local Coordination Engineering for Long-Cycling Aqueous Zinc-Ion Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202301648

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