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Nature子刊：納米片fcc-hcp界面調(diào)節(jié)中間體吸附以優(yōu)化HOR活性

亞穩(wěn)相二維催化劑由于其獨(dú)特的電子結(jié)構(gòu)和固有的物理性質(zhì)，在催化反應(yīng)中具有具巨大的應(yīng)用潛力。然而，由于金屬材料的各向異性及其熱力學(xué)基態(tài)的不穩(wěn)定性，二維超薄亞穩(wěn)相金屬納米材料的合成具有很大的挑戰(zhàn)性。

基于此，廈門大學(xué)黃小青、蘇州大學(xué)邵琪和中科院物理研究所蘇東等報(bào)道了一類具有原子厚度的均勻獨(dú)立亞穩(wěn)相RhMo納米片(RhMo NSs)。

具體而言，該催化劑具有獨(dú)特的核/殼結(jié)構(gòu)，其核為亞穩(wěn)態(tài)的hcp相RhMo合金，外殼為穩(wěn)定的fcc相RhMo合金。理論計(jì)算表明，在RhMo NS中，由亞穩(wěn)態(tài)hcp相向穩(wěn)定fcc相的局部邊緣相轉(zhuǎn)變可以降低生成能以穩(wěn)定整個(gè)構(gòu)型，從而保護(hù)內(nèi)部亞穩(wěn)相；對于催化HOR，hcp和fcc相之間的多態(tài)界面具有更強(qiáng)的氫結(jié)合能，這有助于H₂解離以產(chǎn)生*H。

此外，相對于純的fcc和hcp相，fcc-hcp界面是一個(gè)富含電子的區(qū)域，具有較低的d帶中心，這有助于氫的吸附和解離，進(jìn)而提高了催化HOR活性。

通過結(jié)合原子厚度和多晶界面，RhMo NSs/C在旋轉(zhuǎn)圓盤電極(RDE)和氫氧化物交換膜燃料電池(HEMFC)中顯示出優(yōu)異的HOR性能。具體而言，RDE中RhMo NSs/C的質(zhì)量活性和比活性分別為6.96 A mg_Rh^?1和3.73 A cm^?2，分別是Rh/C(0.19 A mg_Rh^?1和0.34 A cm^?2)的36.63倍和10.97倍，商業(yè)Pt/C(0.33 A mg_Rh^?1和0.53 A cm^?2)的21.09倍和7.04倍。對于HEMFC，RhMo NSs/C在H₂/O₂和H₂/空氣(無CO₂)條件下的峰值功率密度(PPDs)分別為1.52 W cm^?2和0.85 W cm^?2，遠(yuǎn)高于商業(yè)Pt/C(分別為1.25 W cm^?2和0.48 W cm^?2)。

此外，基于RhMo NSs/C的HEMFC在H₂-空氣(無CO₂)條件下，0.5 A cm^?2恒定電流密度下連續(xù)運(yùn)行30小時(shí)后僅發(fā)生16%的電壓損失。該項(xiàng)工作不僅強(qiáng)調(diào)了多晶界面在穩(wěn)定亞穩(wěn)相貴金屬和增強(qiáng)催化作用方面的重要性，而且為制備超薄二維銠基納米材料提供了有效的策略。

Atomic-Thick Metastable Phase RhMo Nanosheets for Hydrogen Oxidation Catalysis. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-37406-y

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/08/273bdadc45/

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