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1. 物理所吳凡AEM：循環(huán)600次，長(zhǎng)壽命硫化物全固態(tài)電池！

最新電池頂刊：黃學(xué)杰、楊勇、黃佳琦、吳凡、鄭春滿、陳立寶、盧錫洪等成果集錦！

硫化物全固態(tài)電池（ASSBs）由于其更好的安全性能和潛在的高能量密度，已被廣泛認(rèn)為是下一代儲(chǔ)能裝置。在硫化物ASSBs的各種制備方法中，無溶劑干膜工藝具有獨(dú)特的優(yōu)勢(shì)，包括低成本、抑制薄膜分層、厚電極以及與硫化物固態(tài)電解質(zhì)（SE）的高兼容性。然而，目前在干膜工藝中占主導(dǎo)地位的粘結(jié)劑聚四氟乙烯存在電壓穩(wěn)定性差和粘度低的問題，這導(dǎo)致硫化物ASSBs的低庫倫效率和差循環(huán)穩(wěn)定性。

中國(guó)科學(xué)院物理研究所吳凡等提出了一種新的處理工藝（基材調(diào)制法），以開發(fā)一種具有更好電化學(xué)和機(jī)械性能的新型干式粘結(jié)劑-丁苯橡膠(SBR)，其有望在硫化物ASSB中得到應(yīng)用。

圖1 特殊設(shè)計(jì)的SBR粘結(jié)劑的處理過程和表征

原有的SBR粘結(jié)劑（SBR-O）的分散性能和機(jī)械延展性較差，無法用于電極膜的制作。為提高其可分散性，這項(xiàng)工作提出了一種基質(zhì)調(diào)制方法，通過將SBR-O溶解到對(duì)二甲苯溶液中，然后沉淀在不同數(shù)量的NaCl基質(zhì)上來調(diào)節(jié)SBR-O。在這種方法中，對(duì)二甲苯溶液被NaCl吸附，粘結(jié)劑在基質(zhì)表面分離出來。沉淀的粘結(jié)劑的尺寸、微觀結(jié)構(gòu)和形態(tài)由NaCl的數(shù)量控制。然后，在隨后的加工過程中，沉淀的粘結(jié)劑重新聚結(jié)，形成本體粘結(jié)劑。在團(tuán)聚過程中，粘結(jié)劑內(nèi)部形成了松散的多孔結(jié)構(gòu)，在外力作用下更容易變形，因?yàn)樗鼈兊挠捕群蜅钍夏Ａ慷枷鄳?yīng)地降低。

圖2 ASSB的制備及性能

特別設(shè)計(jì)的處理過程可以減少粘結(jié)劑的團(tuán)聚，有利于鋰離子的傳輸，并提高電極/電解質(zhì)膜的離子傳導(dǎo)性。因此，采用這種新型粘結(jié)劑制備的SE膜呈現(xiàn)出超高的離子傳導(dǎo)性（2.34 mS cm^-1）。此外，這種加工后的粘結(jié)劑具有很強(qiáng)的粘性，改善了活性材料和SE顆粒之間的粘附性，這使得采用這種粘結(jié)劑的相應(yīng)ASSB具有很好的循環(huán)穩(wěn)定性（600次循環(huán)后具有84.1%的容量保持）。

圖3 采用不同SBR粘結(jié)劑的ASSB的在30 °C下的循環(huán)性能

Long-Life Sulfide All-Solid-State Battery Enabled by Substrate-Modulated Dry-Process Binder. Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202201732

2. 國(guó)防科大AFM：高性能鋰硫電池，循環(huán)900次，比能量372 Wh/kg！

盡管鋰-硫（Li-S）電池的理論能量密度很高，但卻受到實(shí)際挑戰(zhàn)的阻礙，包括遲緩的轉(zhuǎn)化動(dòng)力學(xué)和多硫化物的穿梭效應(yīng)。

查爾姆斯理工大學(xué)Shizhao Xiong、國(guó)防科技大學(xué)鄭春滿、孫巍巍等報(bào)道了一種錨定有單分散亞10納米FeS₂納米團(tuán)簇的氮摻雜連續(xù)多孔碳（CPC）宿主（CPC@FeS₂）作為硫正極的高效催化性基體。

圖1 正極宿主的合成和電催化過程的示意圖

研究顯示，CPC@FeS₂宿主的協(xié)同工程為硫的高負(fù)載量和硫物質(zhì)轉(zhuǎn)化過程中的巨大體積變化提供了較大的內(nèi)部空間。此外，該宿主為多硫化物的吸附和固體中間產(chǎn)物如Li₂S₂的轉(zhuǎn)化提供了豐富的催化活性點(diǎn)。因此，Li₂S₂到Li₂S的固-固轉(zhuǎn)化的遲緩動(dòng)力學(xué)得到了明顯的促進(jìn)，有助于抑制穿梭效應(yīng)和活性物質(zhì)的高利用率。

圖2 多硫化物與CPC@FeS₂宿主之間的相互作用

因此，優(yōu)化的硫正極(S/CPC@FeS₂)具有高比容量、提高的倍率性能和長(zhǎng)期循環(huán)穩(wěn)定性，900次循環(huán)中的每循環(huán)容量衰減率為0.043%。在8.5 mAh cm^-2的高面容量、8.4 mg cm^-2的高硫負(fù)載和超低的E/S比（3.5 μL mg^-1）條件下，采用這種正極的Li-S軟包電池具有338 Wh kg^-1的競(jìng)爭(zhēng)能量密度。此外，硫負(fù)載量和E/S比的優(yōu)化可以將Li-S軟包電池的能量密度提升至創(chuàng)紀(jì)錄的372 Wh kg^-1。因此，該研究結(jié)果揭示了具有高效電催化劑和導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)的先進(jìn)碳主體的設(shè)計(jì)，以用于高性能硫正極以及實(shí)用的鋰硫電池。

圖3 扣式Li-S電池的電化學(xué)性能

Monodispersed FeS2 Electrocatalyst Anchored to Nitrogen-Doped Carbon Host for Lithium–Sulfur Batteries. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202205471

3. 陳立寶/陳月皎AFM：超穩(wěn)定鋅負(fù)極，全電池循環(huán)達(dá)2500次！

為解決不可控的鋅枝晶和嚴(yán)重的副反應(yīng)而構(gòu)建人工界面層是一個(gè)非常理想的策略，但它往往受到有限的Zn²⁺傳輸?shù)淖璧K。

中南大學(xué)陳立寶、陳月皎等通過對(duì)聚偏氟乙烯（PVDF）薄膜進(jìn)行碳化處理，在銅集流體上設(shè)計(jì)了一種具有離子傳導(dǎo)性和電子絕緣性的氟摻雜無定形碳界面層，以用于均勻Zn沉積。

圖1 材料制備及表征

這樣的CF層在沉積的鋅和電解液之間起到了保護(hù)性人工界面的作用，有效地抑制了枝晶的形成和副反應(yīng)，從而保證了高界面穩(wěn)定性。它可以總結(jié)為以下幾個(gè)優(yōu)勢(shì)：1）均勻的F原子作為親鋅位點(diǎn)，可調(diào)節(jié)Zn²⁺通量的均勻分布，并吸引離子遷移；2）高離子傳導(dǎo)性和電絕緣性保證了CF層下預(yù)沉積的金屬鋅，有效抑制了副反應(yīng)和樹枝狀結(jié)晶的形成；3）由Zn²⁺和F位點(diǎn)形成的部分ZnF₂作為人工固體Zn²⁺導(dǎo)體，進(jìn)一步引導(dǎo)均勻的Zn沉積；4）CF層調(diào)節(jié)Zn成核，使Zn(002)面優(yōu)先生長(zhǎng)，形成平面生長(zhǎng)，從而減少Zn與電解液的接觸面積。

圖2 半電池性能

因此，基于Zn||CF-Cu的半電池顯示出非凡的循環(huán)穩(wěn)定性，在電流密度為2 mA cm^-2和容量為1 mAh cm^-2的情況下，可循環(huán)1900次，CE值高達(dá)99%。而且基于CF-Cu@Zn的對(duì)稱電池以更低的電壓極化實(shí)現(xiàn)了長(zhǎng)達(dá)2200小時(shí)的循環(huán)，這幾乎是Cu@Zn的6倍。此外，與V₂O₅正極匹配的全電池在電流密度為1 A g^-1時(shí)表現(xiàn)出≈370 mAh g^-1的可逆容量，并且在1200次循環(huán)后容量保持率為89%，CE高達(dá)≈100%。即使在3 A g^-1的高電流密度下，基于CF-Cu@Zn的全電池也顯示出2500次循環(huán)的優(yōu)異穩(wěn)定性?？傊@項(xiàng)工作為設(shè)計(jì)穩(wěn)定的無枝晶金屬電池的人工界面層提供了靈感。

圖3 全電池性能

A Multifunctional Artificial Interphase with Fluorine-Doped Amorphous Carbon layer for Ultra-Stable Zn Anode. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202205600

4. 黃佳琦/張學(xué)強(qiáng)AFM：無損檢測(cè)揭示復(fù)合鋰金屬負(fù)極中非活性鋰的積累機(jī)制！

非活性鋰（Li）的快速形成和積累是導(dǎo)致高能量密度鋰金屬電池壽命有限的主要原因。構(gòu)建帶有宿主的復(fù)合鋰金屬負(fù)極是緩解和容納非活性鋰的一個(gè)很有前景的策略。然而，非活性鋰在復(fù)合鋰金屬負(fù)極中的積累機(jī)制仍然未知，嚴(yán)重困擾著復(fù)合金屬鋰負(fù)極的穩(wěn)定性。

北京理工大學(xué)黃佳琦、張學(xué)強(qiáng)等通過無損三維X射線顯微鏡，全面揭示了復(fù)合鋰金屬負(fù)極中非活性鋰的兩階段積累機(jī)制及其與復(fù)合鋰金屬負(fù)極穩(wěn)定性的相關(guān)性。

圖1 電池方案和對(duì)稱電池的循環(huán)性能

研究發(fā)現(xiàn)，復(fù)合鋰金屬負(fù)極中的非活性鋰的空間積累經(jīng)歷了兩個(gè)階段的變化。在第一階段，非活性鋰主要積累在宿主的內(nèi)部，導(dǎo)致極化的緩慢增加。在第二階段，非活性鋰從內(nèi)部孔隙結(jié)構(gòu)中溢出，并迅速積聚在宿主的外部，導(dǎo)致極化的顯著增加和復(fù)合鋰金屬負(fù)極的穩(wěn)定性惡化。

圖2 在不同的循環(huán)數(shù)下，CF/Li|CF/Li電池的三維形態(tài)和復(fù)合CF/Li負(fù)極的內(nèi)部形態(tài)

為了進(jìn)一步提高復(fù)合鋰金屬負(fù)極的穩(wěn)定性，操縱非活性鋰在復(fù)合金屬鋰負(fù)極內(nèi)部的積累是至關(guān)重要的。電流密度和外部壓力被證實(shí)是調(diào)控這兩個(gè)階段轉(zhuǎn)折點(diǎn)的關(guān)鍵因素。因此，這項(xiàng)工作為復(fù)合負(fù)極中非活性鋰的空間積累機(jī)制提供了新的見解，并為軟包電池中復(fù)合鋰金屬負(fù)極的設(shè)計(jì)提供了合理的指導(dǎo)。

圖3 復(fù)合CF/Li負(fù)極在不同循環(huán)下鋰沉積后的形態(tài)

Regulating the Two-Stage Accumulation Mechanism of Inactive Lithium for Practical Composite Lithium Metal Anodes. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202206834

5. 宋樹豐/胡寧/楊勇AM：具有超高離子電導(dǎo)率的耐高壓（5.5 V）混合電解質(zhì)！

高室溫離子電導(dǎo)率、大的Li⁺-離子遷移數(shù)以及與鋰金屬負(fù)極和高壓正極的良好兼容性是實(shí)用固態(tài)鋰金屬電池的基本要求。

重慶大學(xué)宋樹豐、河北工業(yè)大學(xué)胡寧、廈門大學(xué)楊勇等報(bào)告了一種獨(dú)特的”陶瓷包超濃縮離子凝膠”（SIC）電解質(zhì)，該電解質(zhì)由原位熱引發(fā)自由基聚合法制備。

圖1 SIC電解質(zhì)的制備

具體而言，這項(xiàng)工作通過將石榴石（LLZO）顆粒與超濃縮離子凝膠（3 M LiTFSI-EmimFSI-PMMA）結(jié)合在一起，實(shí)現(xiàn)了高電壓?jiǎn)坞x子導(dǎo)電的”陶瓷包超濃縮離子凝膠”新型混合電解質(zhì)。XPS、FTIR、拉曼和固態(tài)靜態(tài)⁷Li NMR表征證實(shí)，陶瓷/超濃縮離子凝膠界面的強(qiáng)烈化學(xué)作用導(dǎo)致了一種綜合結(jié)構(gòu)，它不僅產(chǎn)生了快速的Li⁺傳輸（25℃時(shí)為1.33×10^-3 S cm^-1），還產(chǎn)生了令人印象深刻的Li⁺-離子遷移數(shù)（0.89）。同時(shí)具有3.14×10^-10 S cm^-1的低電子電導(dǎo)率和5.5 V vs. Li/Li⁺的寬電化學(xué)穩(wěn)定性窗口。

圖2 SIC電解質(zhì)的電化學(xué)性能

結(jié)果，基于”陶瓷包超濃縮離子凝膠”電解質(zhì)的鋰/鋰對(duì)稱電池在鋰剝離/沉積過程中顯示出良好的可逆性。并且，采用這種SIC電解質(zhì)原位構(gòu)建的準(zhǔn)固態(tài)Li||NCM523和Li||LiFePO₄電池表現(xiàn)出高倍率和長(zhǎng)循環(huán)壽命。因此，這項(xiàng)工作表明，”陶瓷包超濃縮離子凝膠”電解質(zhì)為安全和高能量的鋰金屬電池提供了一條有希望的道路。

圖3 準(zhǔn)固態(tài)Li||NCM523和Li||LiFePO₄電池的性能

Enabling High–Voltage “Superconcentrated Ionogel–in–Ceramic” Hybrid Electrolyte with Ultrahigh Ionic Conductivity and Single Li+–ion Transference Number. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202205560

6. 黃學(xué)杰/張恒JACS：創(chuàng)新！采用元素硫來構(gòu)建高能負(fù)極的堅(jiān)固SEI！

采用高能負(fù)極材料（如硅基和硅衍生物材料）制備的可充鋰基電池被認(rèn)為是滿足新興市場(chǎng)嚴(yán)格要求的可行方案，包括電動(dòng)汽車和電網(wǎng)存儲(chǔ)，因?yàn)榕c當(dāng)代鋰離子電池相比，其能量密度更高。高能負(fù)極上的固體電解質(zhì)界面層（SEI）的堅(jiān)固性對(duì)于實(shí)現(xiàn)電池的長(zhǎng)期和穩(wěn)定循環(huán)至關(guān)重要。

中科院物理所黃學(xué)杰、華中科技大學(xué)張恒等提出了一種新型的設(shè)計(jì)正極添加劑（DCA），即正極上的超薄元素硫涂層，以用于在各種類型的高能負(fù)極上原位形成薄而堅(jiān)固的SEI層。

圖1 用于高能負(fù)極的DCA的示意

這一策略主要是基于以下考慮而構(gòu)思的：（1）通過還原反應(yīng)，元素硫可原位轉(zhuǎn)化為多硫化物，這可能引發(fā)環(huán)狀碳酸酯的開環(huán)聚合（例如，碳酸乙烯酯（EC））并在高能負(fù)極表面構(gòu)建彈性SEI層；（2）通過氧化反應(yīng)，元素硫可作為形成烷基硫酸鹽(R-OSO₂OLi)的前體，這有助于機(jī)械穩(wěn)定負(fù)極-電解質(zhì)界面并促進(jìn)Li⁺陽離子的快速傳輸；（3）與含硫電解液添加劑（如 ES、PS 和 DTD）相比，元素硫易于以低成本獲得，這確保了它們?cè)诠I(yè)水平上的實(shí)際應(yīng)用。因此，通過在正極中引入少量的元素硫，元素硫在與碳酸乙烯酯（EC）的反應(yīng)下，經(jīng)歷了還原和氧化的途徑，生成了類似聚環(huán)氧乙烷（PEO）的聚合物和烷基硫酸鋰（R-OSO₂OLi）。結(jié)果，在負(fù)極-電解質(zhì)界面新產(chǎn)生的物種可以有效地緩解充電過程中的體積膨脹，并形成導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)，快速傳輸Li⁺陽離子，這對(duì)硅基材料（如SiC450和SiC900）和硅衍生物負(fù)極材料（如理論容量為1608 mAh g^-1的Si-Sn合金）都很有效。

圖2 SiC||DCA-LFP電池中DCA的化學(xué)性質(zhì)

受益于上述優(yōu)勢(shì)，僅用0.5wt%的DCS元素硫，SiC450||DCA-LFP、SiC900||DCA-LFP和Si-Sn合金||DCA-LFP電池在100次循環(huán)后，容量都分別增加了14.1、22.9和35.2%，倍率容量在5C下分別增加了19.1、24.4和14.6%?？偟膩碚f，作者證明了DCA元素硫在容量保持、倍率性能、普遍適用性、成本降低和低電阻等五個(gè)方面具有綜合優(yōu)勢(shì)。更具突破性的是，這種利用DCA馴服SEI的新方法為未來高能鋰基充電電池的界面設(shè)計(jì)提供了新的機(jī)會(huì)。

圖3 采用DCA的電池的電化學(xué)性能

Designer Cathode Additive for Stable Interphases on High-Energy Anodes. Journal of the American Chemical Society 2022. DOI: 10.1021/jacs.2c04124

7. 現(xiàn)代汽車/首爾大學(xué)AM：50 mg/cm2高負(fù)載室溫?zé)o負(fù)極全固態(tài)電池！

采用無負(fù)極電極的全固態(tài)電池（ASSBs）已經(jīng)引起了整個(gè)電池界的關(guān)注，因?yàn)樗鼈兲峁┝司哂懈?jìng)爭(zhēng)力的能量密度和顯著改善的循環(huán)壽命。然而，無負(fù)極電極的復(fù)合基體對(duì)鋰離子的擴(kuò)散造成了很大的障礙，并抑制了室溫下的運(yùn)行。

現(xiàn)代汽車公司高級(jí)電池開發(fā)團(tuán)隊(duì)Sangheon Lee、首爾大學(xué)Jang Wook Choi等利用金屬氟化物的轉(zhuǎn)化反應(yīng)（在該反應(yīng)中形成的金屬納米域會(huì)誘發(fā)與鋰離子的合金化反應(yīng)），以實(shí)現(xiàn)均勻和可持續(xù)的鋰（脫）鍍。

圖1 鍍鋰過程中各種金屬氟化物的轉(zhuǎn)化

研究顯示，金屬氟化物（MFx）與鋰的轉(zhuǎn)化反應(yīng)先產(chǎn)生氟化鋰 (LiF)，然后金屬M(fèi)按此順序繼續(xù)形成鋰金屬合金(Li-M)。因此，無負(fù)極的復(fù)合層受到LiF的保護(hù)，而合金反應(yīng)會(huì)促進(jìn)均勻的Li沉積，其中金屬作為成核的種子。在此，作者評(píng)估了各種金屬氟化物，發(fā)現(xiàn)鋰沉積的動(dòng)力學(xué)和行為在很大程度上受到Li-M反應(yīng)機(jī)制的影響，考慮到施加較低成核障礙的固溶反應(yīng)對(duì)于方便和均勻的鋰沉積來說更為理想，氟化銀（AgF）與其他金屬氟化物相比具有優(yōu)勢(shì)。此外，轉(zhuǎn)換反應(yīng)產(chǎn)生的LiF減輕了鋰枝晶的肆意生長(zhǎng)以及金屬Ag納米域的聚集，促進(jìn)了循環(huán)過程中均勻和可持續(xù)的鋰（脫）鍍。

圖2 在MFx基電極上鍍鋰的示意圖

受益于上述優(yōu)勢(shì)，基于AgF的全電池在25°C下實(shí)現(xiàn)了可靠的循環(huán)，即使是9.7 mAh cm^-2的超高面積容量（LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂的面負(fù)載=50 mg cm^-2）?？傊?，這項(xiàng)系統(tǒng)的研究通過提供一個(gè)有用的電極設(shè)計(jì)原則，擴(kuò)大了將硫化物基ASSBs推進(jìn)到更可靠和更有競(jìng)爭(zhēng)力的水平的機(jī)會(huì)范圍：在穩(wěn)定的基體中微觀分布的反應(yīng)性金屬域能夠?qū)崿F(xiàn)高度穩(wěn)定的鋰（脫）鍍。

圖3 全電池性能

Room-Temperature Anode-less All-Solid-State Batteries via the Conversion Reaction of Metal Fluorides. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202203580

8. 盧錫洪Angew：電解液添加劑助力高放電深度/高面容量/高電流下的鋅負(fù)極！

析氫和枝晶問題是導(dǎo)致鋅負(fù)極壽命和庫侖效率（CE）有限的罪魁禍?zhǔn)祝貏e是在苛刻的測(cè)試條件下。

中山大學(xué)盧錫洪等考慮到Zn²⁺的Lewis酸性特征，建議采用具有豐富不共享對(duì)電子的親鋅Lewis堿分子作為合適的電解液添加劑，以穩(wěn)定在”三高”條件下（高放電深度(DOD)、高面積容量和高電流）的Zn負(fù)極。

圖1 溶劑化結(jié)構(gòu)的MD模擬

首先，Zn²⁺與親鋅非共享對(duì)電子之間強(qiáng)烈的路易斯酸堿相互作用，預(yù)計(jì)將通過配位減少水合Zn²⁺溶劑化鞘中的H₂O分子，并抑制Zn²⁺在界面上的隨機(jī)、不可控?cái)U(kuò)散。其次，不共享對(duì)電子的獨(dú)特吸電子特性可以與H₂O分子相互作用，形成分子間氫鍵。強(qiáng)烈的分子間氫鍵效應(yīng)將打破H₂O分子的四面體結(jié)構(gòu)及其原有的氫鍵網(wǎng)絡(luò)，從而限制了自由水的反應(yīng)性。這兩個(gè)因素的結(jié)合可以實(shí)質(zhì)性地解決鋅負(fù)極的析氫和枝晶問題，即使是在”三高”情況下。

圖2 半電池性能

作為概念證明，在上述優(yōu)點(diǎn)的推動(dòng)下，作者在ZOTF電解液（2M Zn(OTf)2-H₂O）中加入DMF，在沉積/剝離過程中，在15%的DOD下，Zn負(fù)極的CE從~41.1%（50次循環(huán)后）提升到~100%（100次循環(huán)后）。其他路易斯堿分子如N,N-二甲基乙酰胺（NND）和1,2-二甲氧基乙烷（12D）也有類似的改善趨勢(shì)。令人鼓舞的是，大尺寸Zn||Zn-ZOTF-2H1D 軟包電池還實(shí)現(xiàn)了延長(zhǎng)的循環(huán)耐久性，在約60%DOD時(shí)具有相對(duì)恒定的電壓滯后超過1000小時(shí)，并具有顯著的高面容量。此外，通過在ZOTF-2H1D電解液中配對(duì)VO正極和Zn負(fù)極，還可以實(shí)現(xiàn)長(zhǎng)壽命的全電池，約2000次循環(huán)后未檢測(cè)到可見的容量衰減，以及約100% CE。因此，這種在電解液中引入路易斯非共享對(duì)電子的做法為在極端測(cè)試條件下穩(wěn)定鋅負(fù)極提供了一個(gè)創(chuàng)新的想法。

圖3 全電池性能

Unshared Pair Electrons of Zincophilic Lewis Base Enable Long-life Zn Anodes under “Three High” Conditions. Angewandte Chemie International Edition 2022. DOI: 10.1002/anie.202208051

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