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?孫學良/王建濤等AFM：電子電導率對低溫鹵化物基全固態(tài)電池的關鍵作用！

鹵化物固態(tài)電池（SSB）因其離子電導率高、與正極相容性好等突出優(yōu)勢而顯示出無與倫比的應用潛力。然而，在冰點溫度下運行鹵化物SSB面臨著巨大挑戰(zhàn)，并且潛在的降解機制尚不清楚。

西安大略大學孫學良、多倫多大學Chandra Veer Singh、國聯汽車動力電池研究院有限責任公司王建濤等通過在復合正極中設計不同的添加劑，研究了低溫鹵化物SSB中電子電導率的影響。

圖1. LIC-SSE與不同添加劑在-10 °C下的電化學穩(wěn)定性

具體而言，這項工作通過設計具有不同電子電導率的添加劑來控制鹵化物SSB正極層的電子電導率，其中碳納米管(CNT)作為導電添加劑，而聚(3,4-乙烯二氧噻吩)(PEDOT)則表現出半導體特性。結果表明，含添加劑的鹵化物電解質 (Li₃InCl₆，LIC)的電化學穩(wěn)定性受到電子導電程度以及環(huán)境工作溫度的顯著影響。

在室溫下，可以檢測到LIC-SSE的副產物，盡管分解程度遠低于硫化物SSE。但添加有CNT的LIC在-10和-30 °C下表現出優(yōu)異的電化學穩(wěn)定性。原因在于高電子電導率顯著改善了電荷轉移動力學，這對于低溫下的電化學性能至關重要。例如，以CNT為添加劑的LIC-SSB在-10 °C下表現出最佳的倍率能力，在0.6 C下的容量為77.6 mAh g^-1，并且表現出令人印象深刻的長期循環(huán)穩(wěn)定性，經過300次循環(huán)后容量保持率為89.2%。

圖2. 添加劑對-10℃下SSBs電化學性能的影響

X射線吸收光譜（XAS）和XPS結果表明，具有高電子電導率的SSB在-10°C循環(huán)后具有優(yōu)異的結構和界面穩(wěn)定性。因此，正極層中的電子導電性對于鹵化物基SSBs在低溫下的性能至關重要，在將導電添加劑控制在適度水平后，也可以提高室溫下的性能。

此外，與采用某一種添加劑、不同量改變電子電導率的策略相比，不同電子電導率的不同添加劑的應用為不同的SSB系統(tǒng)提供了更廣泛的選擇。這項工作開啟了對低溫SSB的洞察，并為未來高性能全氣候SSB的設計提供了有價值的指導。

圖3. 復合正極在-10°C循環(huán)后的界面穩(wěn)定性

Regulating Electronic Conductivity at Cathode Interface for Low-Temperature Halide-Based All-Solid-State Batteries. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202205594

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