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ACS Energy Lett.：貧電解液條件下用于鋰硫電池的雙功能高給體電解液

電解液工程是鋰硫（Li-S）電池中一種非常有前景的策略，可提高硫利用率并在鋰金屬負(fù)極處保持穩(wěn)定的界面以實(shí)現(xiàn)長(zhǎng)期循環(huán)。高給體電解液可增加多硫化物的溶解度以促進(jìn)硫的利用，因此可在貧電解液條件下運(yùn)行，但其對(duì)鋰金屬負(fù)極的熱力學(xué)穩(wěn)定性差會(huì)導(dǎo)致其界面處不受控制的分解并嚴(yán)重影響循環(huán)壽命。

在此，瑞士弗里堡大學(xué)Ali Coskun、韓國(guó)首爾國(guó)立大學(xué)Jang Wook Choi等人報(bào)道了一種雙功能高給體電解液3-氟吡啶（3-FPN），以同時(shí)實(shí)現(xiàn)高達(dá)1.5 M的高多硫化物溶解度和與鋰金屬的相容性。

研究表明，吡啶（PN）可錨定在堿金屬表面上且隨后金屬層溶解立即形成涂層以穩(wěn)定金屬表面。此外，PN具有固有的高糖度有望促進(jìn)硫的高利用率。因此，可考慮通過(guò)添加氟等電負(fù)性官能團(tuán)來(lái)調(diào)節(jié)PN的多性以削弱PN對(duì)鋰負(fù)極的高反應(yīng)性，同時(shí)保持多硫化物的高溶解度。盡管3-FPN和4-FPN顯示出相似的給體數(shù)（DN），但作者選擇了3-FPN作為電解液溶劑，因?yàn)?-FPN在室溫下呈現(xiàn)液體形式且具有高達(dá)4.0 V的良好氧化穩(wěn)定性、低密度（1.13 g mL^-1）和25 °C時(shí)2.05 D的高偶極矩的額外優(yōu)勢(shì)。

圖1. 不同溶劑的化學(xué)結(jié)構(gòu)和物理性質(zhì)

因此，在不含LiNO₃添加劑、貧電解液（7 μL mg^-1）條件下，只有基于1 M LiTFSI-3-FPN的Li-S全電池在0.03 C下表現(xiàn)出1087.9 mAh g^-1的出色比容量、可逆的充放電平臺(tái)和99.0%的ICE。與此形成鮮明對(duì)比的是，基于1 M LiTFSI-PN和1 M LiTFSI-DOL/DME的電池?zé)o法在貧電解液條件下運(yùn)行。甚至，在硫負(fù)載量為2.5 mg cm^-2、電解液/硫（E/S）為7 μL mg^-1時(shí)，基于1 M LiTFSI-3-FPN電解液的電池在0.1 C下50 次循環(huán)后容量保持率為70.7%，穩(wěn)定的CE約為120%。即使在8 mg cm^-2的高面積硫負(fù)載下，3-FPN仍保持穩(wěn)定的可循環(huán)性。

上述研究證實(shí)，將氟原子摻入PN環(huán)上不僅適當(dāng)控制了3-FPN的多價(jià)性，而且促進(jìn)了在鋰金屬表面上形成富含LiF的穩(wěn)定SEI層。總之，這種雙功能高給體溶劑為針對(duì)實(shí)用Li-S電池的電解液設(shè)計(jì)樹(shù)立了新的標(biāo)桿。

圖2. 1 M LiTFSI-3-FPN電解液在高面積硫負(fù)載下的電化學(xué)表征

Dual Functional High Donor Electrolytes for Lithium-Sulfur Batteries under Lithium Nitrate Free and Lean Electrolyte Conditions, ACS Energy Letters 2022. DOI: 10.1021/acsenergylett.2c00874

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