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?湖大馬建民教授AFM：催化誘導(dǎo)的富無機(jī)正極電解質(zhì)界面用于 4.5 V Li||NCM622 電池

定制正極電解質(zhì)間相（CEI）和固體電解質(zhì)間相（SEI）的無機(jī)成分對(duì)于改善鋰金屬電池的循環(huán)性能至關(guān)重要。然而，由于正/負(fù)極表面復(fù)雜的電解質(zhì)反應(yīng)，這具有挑戰(zhàn)性。

在此，湖南大學(xué)馬建民教授團(tuán)隊(duì)通過采用五氟苯4-硝基苯磺酸鹽（PFBNBS）作為電解質(zhì)添加劑，在功能團(tuán)工程鍵序的指導(dǎo)下，CEI/SEI的物種和無機(jī)成分含量以梯度分布富集。

此外，提出了LiNi_0.6Mn_0.2Co_0.2O₂ （NCM622）正極對(duì)PFBNBS分解的催化作用。在NCM622的催化作用下，具有較低最高占有分子軌道的PFBNBS可以在NCM622表面優(yōu)先被氧化，從而誘導(dǎo)出富含無機(jī)物的CEI，在高電壓下獲得優(yōu)異的電化學(xué)性能。此外，由于PFBNBS的最低未占分子軌道較低，它可以在鋰表面被還原，增加SEI中的無機(jī)物以抑制鋰枝晶的生成。

圖1. PFBNBS添加劑的機(jī)制探索

總之，本文通過對(duì)官能團(tuán)的調(diào)控，考慮到硝基基團(tuán)的長(zhǎng)周期穩(wěn)定性增強(qiáng)以及磺酸基團(tuán)和五氟苯基基團(tuán)的極化還原作用，獲得了該系列中性能最好的添加劑PFBNBS，并基于梯度CEI構(gòu)建準(zhǔn)則，探索了PFBNBS添加劑在4.5V下保護(hù)NCM622正極的實(shí)施機(jī)制。

首先，PFBNBS通過催化作用在NCM622表面分解，以構(gòu)建基于理論模擬和官能團(tuán)控制的設(shè)計(jì)的梯度無機(jī)富集CEI。其次，該CEI緩解了相變的應(yīng)力，抑制了NCM622從層狀相到巖鹽相的不可逆相變，降低了Li/Ni的混排程度和TMs的溶解，抑制了CEI的持續(xù)增長(zhǎng)和電解液的氧化分解，從而提高了電池的容量保持率。

最后，該添加劑在第一次充電過程中，隨著Li⁺的移動(dòng)，參與Li⁺在負(fù)極表面上的溶劑化結(jié)構(gòu)，降低Li⁺的傳遞電阻，抑制Li 枝晶的形成和電解液的還原分解。優(yōu)秀的CEI和SEI使4.5V的Li||NCM622電池在電流密度為40 mAh g^?1，循環(huán)500次后仍能保持70.4%的初始容量。這項(xiàng)工作為具有催化作用的添加劑機(jī)制提供了新的見解，為高壓電解質(zhì)添加劑的設(shè)計(jì)鋪平了道路。

圖2. 用添加劑改性的金屬鋰負(fù)極的性能

Catalytically Induced Robust Inorganic-Rich Cathode Electrolyte Interphase for 4.5 V Li||NCM622 Batteries, Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202212150

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