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?黃富強(qiáng)/林天全AEM：鈉電SbCrSe3負(fù)極，60C循環(huán)1萬圈容量保持100%！

由于鈉資源儲(chǔ)量豐富，鈉離子電池（SIB）被認(rèn)為是一種很有前途的大規(guī)模儲(chǔ)能和轉(zhuǎn)換裝置。其中，金屬Sb因其低成本、合適的工作電壓和高理論容量而被認(rèn)為是有前途的SIB負(fù)極。然而，塊狀Sb負(fù)極在鈉化過程中的大體積膨脹（≈390%）會(huì)導(dǎo)致Sb顆粒的團(tuán)聚和粉碎，從而導(dǎo)致較差的循環(huán)和倍率性能。

在此，中科院上海硅酸鹽研究所黃富強(qiáng)研究員、上海交通大學(xué)林天全研究員等人通過典型的固態(tài)反應(yīng)成功合成了一種新型雙金屬硒化物SbCrSe₃負(fù)極，以實(shí)現(xiàn)高容量儲(chǔ)鈉和高倍率性能。

具體而言，作者通過將高容量原子Sb金屬引入到用于快速充電應(yīng)用的剛性Cr-Se框架中而設(shè)計(jì)了這種雙功能Sb-Cr-Se結(jié)構(gòu)單元。

Sb原子的引入導(dǎo)致典型的二維層狀CrSe₂結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變?yōu)殒湢罱Y(jié)構(gòu)，其中Sb-Se鍵充當(dāng)“錨”以防止原子Sb遷移和聚集，共價(jià)鍵合主導(dǎo)的Cr-Se基底框架可實(shí)現(xiàn)增強(qiáng)的贗電容以用于高倍率應(yīng)用。

得益于這種雙功能結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)，新型SbCrSe₃負(fù)極在0.4 C的電流倍率下提供472 mAh g^-1的高充電容量，并在60 C下超過10000次循環(huán)后保持≈100%的容量。

圖1. Na⁺儲(chǔ)存和動(dòng)力學(xué)分析

動(dòng)力學(xué)分析證實(shí)了贗電容主導(dǎo)的快速（解）離過程，這得益于高導(dǎo)電性Cr-Se框架。為了深入了解SbCrSe₃負(fù)極的電化學(xué)反應(yīng)機(jī)理，作者在50 mA g^-1的電流密度下測(cè)量了原位拉曼光譜和XRD，同時(shí)還應(yīng)用HRTEM來確認(rèn)SbCrSe₃負(fù)極放電/充電過程中的相變。

結(jié)果表明，當(dāng)放電至0.01 V時(shí)，Se-Sb-Se振動(dòng)峰逐漸消失，但當(dāng)充電到3 V時(shí)，它會(huì)重新出現(xiàn)并支持Sb-Se鍵的熱力學(xué)重建。由Sb在鈉化時(shí)膨脹引起的體積變化可由Cr-Se基底緩沖。充電至3 V后，可恢復(fù)結(jié)晶SbCrSe₃相，顯示出優(yōu)異的電化學(xué)可逆性。

總之，這種雙功能結(jié)構(gòu)單元設(shè)計(jì)策略通過將合金型金屬與插層硒化物骨架結(jié)合來提高插層氧化還原贗電容，為開發(fā)具有高能量/功率密度的SIB負(fù)極提供了實(shí)用的解決方案。

圖2. SbCrSe₃負(fù)極的電化學(xué)反應(yīng)機(jī)理和相變過程

Toward Extremely Fast Charging through Boosting Intercalative Redox Pseudocapacitance: A SbCrSe₃ Anode for Large and Fast Sodium Storage, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202203187

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