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AFM：界面P?O耦合調(diào)控催化劑電荷，提高CoHF/P?O全水分解活性

電化學(xué)水分解是制備綠色氫燃料最有吸引力的策略之一，其中包括析氫反應(yīng)(HER)和析氧反應(yīng)(OER)是兩種基本的半反應(yīng)。然而，多質(zhì)子-電子轉(zhuǎn)移反應(yīng)動力學(xué)緩慢，導(dǎo)致過電位升高，電解水效率降低。目前，貴金屬鉑基和銥基材料分別是HER和OER的基準(zhǔn)電催化劑，但由于其成本高和儲量少，阻礙了它們的大規(guī)模應(yīng)用。因此，合理設(shè)計(jì)性能優(yōu)異、機(jī)理明確的非貴金屬基雙功能電催化劑具有重要意義。

基于此，南京工業(yè)大學(xué)芮琨和中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)朱紀(jì)欣等利用一個(gè)簡單的拓?fù)浠瘜W(xué)方法來實(shí)現(xiàn)鈷基異質(zhì)結(jié)構(gòu)納米纖維與磷酸偶聯(lián)納米片的立體組裝(CoHF/P?O)。

性能測試結(jié)果顯示，在堿性條件下，所制備CoHF/P?O在10 mA cm^?2電流密度下的HER和OER過電位分別為149和312 mV，Tafel斜率分別為67和53 mV dec^?1。此外，利用CoHF/P?O催化劑制備的電解槽，僅需1.53 V的電壓就能達(dá)到10 mA cm^?2的電流密度；并且該電解槽在2.0 V下連續(xù)運(yùn)行15個(gè)小時(shí)而沒有發(fā)生明顯的電流下降，表明該電解槽在堿性條件下具有優(yōu)異的穩(wěn)定性。

基于實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論計(jì)算，CoHF/P?O在堿性環(huán)境下對水電解的電催化性能的改善主要?dú)w功于以下幾個(gè)方面：

1.通過P?O偶聯(lián)橋接CoP和CoO物種的活性界面可以顯著促進(jìn)電荷轉(zhuǎn)移，調(diào)節(jié)電子結(jié)構(gòu)和優(yōu)化電荷重分布，有效地?cái)U(kuò)大了本征活性中心的暴露；

2.這兩種鈷基物質(zhì)之間的協(xié)同效應(yīng)減少在HER和OER過程中中間體吸附/解吸所需的能壘；

3.在無定形碳內(nèi)將立體組裝的異質(zhì)結(jié)構(gòu)納米片變成明確界定的納米纖維，不僅為電荷載流子傳輸和物質(zhì)擴(kuò)散提供了足夠的通道，而且還保證了結(jié)構(gòu)完整性，進(jìn)而提高了催化劑的穩(wěn)定性。

Charge Regulation on Hybrid Nanosheet Stereoassembly via Interfacial P?O Coupling Enables Efficient Overall Water Splitting. Advanced Functional Materials, 2023. DOI: 10.1002/adfm.202214075

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