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Appl. Catal. B.：Cu2O納米花/石墨烯支架結(jié)構(gòu)催化劑層增強(qiáng)CO2電化學(xué)還原

“凈零”目標(biāo)法案推動了碳捕獲和利用技術(shù)的發(fā)展，包括直接碳捕獲、增強(qiáng)風(fēng)化、光化學(xué)CO₂轉(zhuǎn)換和電化學(xué)還原。其中，二氧化碳（CO₂）的電化學(xué)轉(zhuǎn)換引起了越來越多的研究關(guān)注。電化學(xué)CO₂還原反應(yīng)（eCO₂RR）是一個(gè)可控的過程，通過改變催化劑結(jié)構(gòu)、電解質(zhì)pH值等可得到不同的產(chǎn)物，但是需要一種高性能、穩(wěn)定的催化劑。已報(bào)道催化劑通常存在催化活性低、選擇性差、反應(yīng)體系耐久性差等問題。

基于此，英國諾森比亞大學(xué)Terence Xiaoteng Liu和牛津大學(xué)Lei Xing（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種利用改進(jìn)的多元醇法，并且合成了具有精確控制花蕾形狀的納米Cu₂O催化劑。

在本文中，作者合成了一系列具有精確的花蕾開放度的Cu₂O/石墨烯（CG）納米花復(fù)合催化劑。對于每種催化劑，隨著合成溫度從70 ℃升高到90 ℃，每升高5 ℃就會增加開孔度。催化劑被打印在GDE上作為陰極催化劑層，并組裝在3D打印電池中以研究誘導(dǎo)傳質(zhì)的影響。完全綻放的納米花與CG片形成支架結(jié)構(gòu)，并組裝一個(gè)這樣的結(jié)構(gòu)作為CG電極。

當(dāng)催化劑應(yīng)用于氣體擴(kuò)散電極時(shí)，形狀的演變改善了影響催化劑層的關(guān)鍵因素，例如體積孔隙度和三相邊界接觸面積。數(shù)值和實(shí)驗(yàn)研究表明，由于結(jié)構(gòu)變化，反應(yīng)物摩爾濃度增加，CO₂傳質(zhì)改善，從而影響了電化學(xué)CO₂還原反應(yīng)（eCO₂RR）。

完全開花的Cu₂O納米花催化劑與二維（2D）結(jié)構(gòu)石墨烯片結(jié)合，形成具有支架結(jié)構(gòu)的催化劑層，在-1.0 V vs. RHE外加電位的1 M KOH中，該催化劑層對CO的法拉第效率（FE）最高為93.20%。這些發(fā)現(xiàn)建立了催化層與傳質(zhì)之間的關(guān)系，在此基礎(chǔ)上可以描述催化層結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)對eCO₂RR性能的影響。

Cu₂O Nano-flowers/Graphene Enabled Scaffolding Structure Catalyst Layer for Enhanced CO₂ Electrochemical Reduction. Appl. Catal. B Environ., 2021, DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.121022.

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.121022.

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