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Small：Ru團(tuán)簇表面電氧化產(chǎn)生RuO2，實(shí)現(xiàn)高效穩(wěn)定析氧反應(yīng)

便攜式電子產(chǎn)品和電動汽車的迅速發(fā)展高度依賴于先進(jìn)的能量儲存和轉(zhuǎn)換技術(shù)，并且基于多電子-質(zhì)子轉(zhuǎn)移的非均相析氧反應(yīng)(OER)是實(shí)現(xiàn)快速電化學(xué)能量可逆轉(zhuǎn)換的關(guān)鍵。然而，OER過程中關(guān)鍵中間體(*OH、*O和*OOH)轉(zhuǎn)移所需的高過電位嚴(yán)重阻礙了電池能量效率的提高。因此，構(gòu)建高活性、高選擇性、高耐久性的電催化劑對于深入研究催化劑中間體與含氧中間體之間的動力學(xué)機(jī)理至關(guān)重要。

近日，中科院上海硅酸鹽研究所張濤課題組將Ru團(tuán)簇錨定在VS₂表面，其中Ru-VS₂催化劑無序地包埋在碳纖維中并組裝成集成電極(Ru-VS₂@CC)。

電化學(xué)性能測試結(jié)果顯示，所制備的Ru-VS₂@CC催化劑在50 mA cm^?2電流密度下的OER過電位為245 mV，,Tafel斜率為56 mV dec^?1，優(yōu)于RuO₂(302 mV/84 mV dec^?1)和VS₂@CC(469 mV/124 mV dec^?1)；Ru-VS₂@CC在0.6 V下連續(xù)運(yùn)行20小時(shí)后，活性下降小于2%。

此外，利用Ru-VS₂@CC作為空氣陰極的ZAB具有941 mA h g^?1的最高容量和186 mW cm^?2的最大功率密度，并且其工作了470小時(shí)后沒有明顯的電壓衰減(并保持了0.62 V的電壓間隙)。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論計(jì)算表明，在反應(yīng)過程中，Ru-VS₂@CC上的Ru團(tuán)簇會首先被氧化為RuO₂，其不僅能夠作為保護(hù)層以防止內(nèi)部Ru核被腐蝕，而且還能夠提供充足的反應(yīng)活性位點(diǎn)，從而提高反應(yīng)活性；同時(shí)RuO₂封裝外殼通過Ru/VS₂接觸界面誘導(dǎo)更多電荷來調(diào)節(jié)表面電子排布，Ru 3p和O2p軌道的電子耦合促進(jìn)了Ru的費(fèi)米能級的正移，從而減少了中間體的遷移能壘，并優(yōu)化了*OOH到O₂轉(zhuǎn)化的決速步(RDS)。因此，通過電氧化調(diào)節(jié)金屬中心的表面電子結(jié)構(gòu)并保護(hù)Ru核對于建立有效的催化活性和穩(wěn)定性至關(guān)重要。

Electrochemical Oxidation Encapsulated Ru Clusters Enable Robust Durability for Efficient Oxygen Evolution. Small, 2023. DOI: 10.1002/smll.202207170

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/07/d4d9997572/

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Small：Ru團(tuán)簇表面電氧化產(chǎn)生RuO2，實(shí)現(xiàn)高效穩(wěn)定析氧反應(yīng)

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