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趙忠奎/章日光/劉岳峰Nature子刊：不飽和N、O配位調(diào)節(jié)單個(gè)銅中心電子排布，增強(qiáng)對苯的選擇性氧化

以H₂O₂為氧化劑選擇性氧化苯制苯酚(SOBP)是一種高效、環(huán)境友好的苯酚生產(chǎn)工藝。但一般的金屬納米粒子或金屬絡(luò)合物催化活性較低，對苯酚的選擇性也較差。Fe，Co，Cu基SACs在SOBP反應(yīng)中具有良好的催化性能，但是其在H₂O₂/苯的摩爾比較低的情況下，催化活性很低。例如，當(dāng)H₂O₂/苯的摩爾比為10:1甚至48:1時(shí)，苯的轉(zhuǎn)化率較高；如果H₂O₂/苯摩爾比大于10:1，則H₂O₂的成本遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過所生產(chǎn)的苯酚的價(jià)值，從而導(dǎo)致該SOBP工藝不能實(shí)際應(yīng)用。因此，開發(fā)一種實(shí)用的SOBP反應(yīng)催化劑以在低H₂O₂/苯摩爾比下高效生產(chǎn)苯酚具有重要意義。

基于此，大連理工大學(xué)趙忠奎、太原理工大學(xué)章日光和中科大連化物所劉岳峰等成功地在N/C材料上制備了一種單原子Cu催化劑(Cu-N₁O₂ SA/CN)，并且該催化劑具有分離的Cu₁-N₁O₂中心。所制備的Cu-N₁O₂ SA/CN催化劑在H₂O₂/苯的摩爾比為2:1時(shí)，苯轉(zhuǎn)化率為83.7%，苯酚選擇性為98.1%；H₂O₂/苯的摩爾比大于10:1時(shí)反應(yīng)效果仍較好。由于該催化劑具有較高的催化性能，且H₂O₂/苯的摩爾比為2:1，因此該工藝可以促進(jìn)苯選擇性氧化制苯酚的實(shí)際工業(yè)化生產(chǎn)。

密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，在Cu-N₁O₂ SA/CN催化劑中，Cu₁-N₁O₂中心O原子的親電性增強(qiáng)、電荷轉(zhuǎn)移能力增強(qiáng)以及Cu-3d軌道非占據(jù)態(tài)增大。因此，獨(dú)特的Cu₁-N₁O₂部分為SOBP提供了一條步驟少和能壘低的反應(yīng)途徑，導(dǎo)致TOF值遠(yuǎn)高于Cu₁-N₂和Cu₁-N₃位點(diǎn)。綜上，這項(xiàng)工作為調(diào)節(jié)單原子催化劑的電子排布提供了一種簡便而有效的方法，也為設(shè)計(jì)其他具有獨(dú)特配位結(jié)構(gòu)的單原子催化劑以適應(yīng)不同的反應(yīng)提供了范例。

Regulating Electron Configuration of Single Cu Sites via Unsaturated N,O-Coordination for Sselective Oxidation of Benzene. Nature Communications, 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-34852-y

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