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清華大學(xué)邱新平教授團(tuán)隊(duì)ACS Nano：調(diào)整類Li2MnO3疇尺寸和表面結(jié)構(gòu)，實(shí)現(xiàn)高度穩(wěn)定的富鋰層狀氧化物正極

富鋰層狀氧化物（LLOs）材料具有高比容量和低成本等優(yōu)勢，被認(rèn)為是最具潛力的下一代鋰電正極材料。然而，由于類Li₂MnO₃疇的聚集和表面結(jié)構(gòu)不穩(wěn)定，LLOs在循環(huán)過程中容量和電壓衰減嚴(yán)重，嚴(yán)重阻礙了其商業(yè)化應(yīng)用。

圖1. LNMO-0.1顆粒結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)策略示意圖

在此，清華大學(xué)化學(xué)系邱新平教授等人設(shè)計(jì)并成功制備了具有均勻分散的類Li₂MnO₃疇和保護(hù)性巖鹽結(jié)構(gòu)殼的無鈷Li_1.2Ni_0.2Mn_0.6O₂（LNMO-0.1），其具有高度可逆的氧氧化還原和優(yōu)異的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。

具體而言，通過降低高溫煅燒時的氧分壓調(diào)控LNMO-0.1顆粒體相和表面的過渡金屬離子價態(tài)調(diào)控和氧空位的生成，從而實(shí)現(xiàn)類Li₂MnO₃晶疇和顆粒表面結(jié)構(gòu)的共調(diào)諧。

圖2. 材料結(jié)構(gòu)表征

XPS和EELS證實(shí)，顆粒表面和體內(nèi)的TM離子的價態(tài)均下降，并伴有氧空位的形成。XRD、AC-STEM和DFT計(jì)算等證明在晶格中引入少量的低價TM離子(如Mn³⁺)和氧空位可以實(shí)現(xiàn)類Li₂MnO₃疇的均勻分散，實(shí)現(xiàn)高度可逆的氧氧化還原和較少的結(jié)構(gòu)衰退。

同時，表面的低價TM離子和Ni富集促進(jìn)了表面重構(gòu)形成無序的巖鹽結(jié)構(gòu)殼，有效抑制了晶格氧釋放和界面副反應(yīng)。因此， LNMO-0.1表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)性能和良好的熱穩(wěn)定性。

圖3. 電化學(xué)性能測試

總之，該工作通過降低高溫煅燒過程中的氧分壓，合成了具有均勻分散和小尺寸類Li₂MnO₃疇和保護(hù)巖鹽結(jié)構(gòu)殼的富鋰層狀氧化物。一方面，均勻分散和小尺寸的類Li₂MnO₃疇抑制了晶格氧的過氧化，實(shí)現(xiàn)了高度可逆的氧氧化還原和優(yōu)異的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。

此外，誘導(dǎo)的巖鹽結(jié)構(gòu)殼顯著抑制了晶格氧釋放、TM溶解和界面副反應(yīng)，從而提高了界面穩(wěn)定性，促進(jìn)了Li⁺的擴(kuò)散。得益于此，LNMO-0.1在0.1 C下具有276.5 mAh g^-1的高可逆容量，具有優(yōu)異的循環(huán)性能(循環(huán)300次后容量保持率為85.4%，電壓衰減率為0.76 mV cycle^-1)和優(yōu)異的熱穩(wěn)定性。本工作將合成條件與富鋰正極材料的疇結(jié)構(gòu)和電化學(xué)性能聯(lián)系起來，為設(shè)計(jì)高性能富鋰陰極提供了新的見解。

Tuning Li₂MnO₃-Like Domain Size and Surface Structure Enables Highly Stabilized Li-Rich Layered Oxide Cathodes. ACS Nano 2023. DOI: 10.1021/acsnano.3c03666

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