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?蔣建兵Nature子刊：高電壓高能無膜非水鋰基有機氧化還原液流電池的開發(fā)

鋰基非水氧化還原液流電池（LRFB）具有更高的工作電壓和理論能量密度，有望成為傳統(tǒng)水性氧化還原液流電池的替代系統(tǒng)。然而，離子選擇性膜的使用限制了LRFB的大規(guī)模適用性。

在此，美國辛辛那提大學(xué)蔣建兵教授團隊報告了一種基于全有機雙相體系的高壓無膜LRFBs，采用Li金屬負極和2,4,6-三-(1-環(huán)己基氧基-4-亞氨基-2,2,6,6-四甲基哌啶)-1,3,5-三嗪(三TEMPO)、正丙基吩噻嗪(C3-PTZ)和三(二烷基氨基)環(huán)丙烯(CP)正極。在靜態(tài)條件下含0.5 M氧化還原活性物質(zhì)的Li||Tri-TEMPO, Li||C3-PTZ以及Li||CP電池，在電流密度為1 mA/cm²、溫度為27℃、55天內(nèi)循環(huán)100次，容量保持率分別為98%、98%和92%。

Li||Tri-TEMPO (0.5 M)電池的初始平均放電電壓為3.45 V，能量密度約為33 Wh/L。在電流密度為1.5 mA/cm²、溫度為27℃的情況下，該電池在45天內(nèi)100次循環(huán)的容量為81%，平均庫侖效率為96%，能源效率為82%。

圖1. 有機氧化還原物質(zhì)的化學(xué)式與氧化還原電壓

總之，該工作報道了一種具有高電壓和高能量密度的非水雙相無膜鋰基氧化還原液流電池。基于鹽析效應(yīng)，使用離子液體（BMP-TFSI）和有機碳酸酯（FEC）作為電解質(zhì)開發(fā)了非水雙相體系。作者在分析了11種有機氧化還原活性化合物后，選擇了三種氧化還原活性正極材料，即Tri-TEMPO、C3-PTZ和CP。最初，0.1 M和0.2 M Li||Tri-TEMPO靜態(tài)雙相無膜電池進行100次充放電循環(huán)，容量保持率分別為99.87%和99.91%。0.1 M 和 0.2 M Li||Tri-TEMPO 雙相電池的能量密度分別約為 7.2 和 16.6 Wh/L。

為了提高能量密度，作者組裝了 0.5 M Li||Tri-TEMPO 無膜靜態(tài)電池并進行了 100 次循環(huán)。它的容量保持率約為98%，CE為96%，能量密度為34 Wh/L。為了確認所提出的雙相系統(tǒng)的多功能性，在靜態(tài)條件下在無膜電池中測試了另外兩種氧化還原活性材料，即 C3-PTZ 和 CP。0.5 M Li||C3-PTZ 和 0.5 M Li||CP 雙相靜態(tài)電池的放電電壓分別為 3.42 和 3.94 V，高于之前報道的雙相無膜電池系統(tǒng)。

最終，作者提出在未來的工作中，可以實施幾種策略來改善系統(tǒng)的動力學(xué)和整體性能，具體為：（1）優(yōu)化電池內(nèi)的流速以增強傳質(zhì)動力學(xué);（2）選擇合適的支持電解質(zhì)（鹽），以提高電解質(zhì)的電導(dǎo)率以調(diào)節(jié)整體電池動力學(xué)；（3）針對靜態(tài)和流動條件實施先進的電池設(shè)計，以減少正極電極的死體積，以提高容量利用率以及（4）在流動條件下減輕正極材料在液/液界面處從正極電解液到負極電解液的交叉，以進一步提高庫侖效率。

圖2. 0.5 M Li||Tri-TEMPO 基無膜非水雙相液流電池 (NBFB) 的性能

Development of high-voltage and high-energy membrane-free nonaqueous lithium-based organic redox flow batteries, Nature Communications 2023 DOI:10.1038/s41467-023-40374-y

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