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1. 吳宇平/劉麗麗Adv. Sci.：采用Li₄Ti₅O₁₂修飾隔膜獲得更好的Li-S電池

電池頂刊集錦：崔光磊、孟穎、侴術(shù)雷、楊全紅、吳宇平、龐歡、潘安強、盧錫洪、張朝峰、張聯(lián)齊等成果！

市場對能源的需求促使研究人員對Li-S電池給予了很大的關(guān)注。然而，”穿梭效應(yīng)”、鋰負極的腐蝕和鋰枝晶的形成使得Li-S電池的循環(huán)性能不佳（尤其是在高電流密度和高硫負載下），從而限制了其商業(yè)應(yīng)用。

圖1 SPLTOPD和商用隔膜在Li-S電池中的作用示意圖

南京工業(yè)大學(xué)吳宇平、劉麗麗等通過簡單的涂層方法，即采用Super P和LTO（Li₄Ti₅O₁₂）（縮寫為SPLTOPD）制備和修飾了一種隔膜，以改善Li-S電池的電化學(xué)性能。研究顯示，LTO可以提高Li⁺陽離子的傳輸能力，而Super P可以降低電荷傳輸電阻。此外，所制備的SPLTOPD修飾層可以有效地阻隔多硫化物的通過，催化多硫化物轉(zhuǎn)化為S₂-的反應(yīng)，并防止絕緣硫物種在陰極表面的聚集。

圖2 不同改性材料對多硫化物的影響以及改性隔膜的離子傳導(dǎo)性測試

受益于上述優(yōu)勢，采用SPLTOPD的Li-S電池可以在5C下循環(huán)870次，每次循環(huán)的容量衰減僅為0.066%。當硫含量為4.0 mg cm^-2時，在0.2 C下活化后的比放電容量可以達到1200 mAh g^-1，而當硫含量高達7.6 mg cm^-2時，仍然可以達到839 mAh g^-1。此外，采用SPLTOPD的電池在1 C下循環(huán)100次后，鋰負極上沒有鋰枝晶或腐蝕層。毫無疑問，這項工作可以大大促進Li-S電池功能改性隔膜的商業(yè)化。

圖3 Li-S電池的循環(huán)性能

A Separator with Double Coatings of Li₄Ti₅O₁₂ and Conductive Carbon for Li-S Battery of Good Electrochemical Performance. Advanced Science 2023. DOI: 10.1002/advs.202301386

2. 龐歡/劉興泉等AM：受限抗波動膜實現(xiàn)耐用和無枝晶鋅離子電池

水系鋅離子電池（ZIBs）因其固有的安全性、低成本和無毒性而成為有前景的系統(tǒng)，而鋅的腐蝕和枝晶生長會導(dǎo)致鋅負極的差可逆性。

圖1 生物和人工計算系統(tǒng)的示意圖

揚州大學(xué)龐歡、香港理工大學(xué)Jingxin Zhao、電子科技大學(xué)劉興泉等開發(fā)了多孔的Zn@C固體、空心和卵黃殼微球薄膜作為鋅負極的抗波動劑（ZAAF）。與其他改性材料相比，ZCYSM薄膜的優(yōu)點如下：1）具有高電子傳導(dǎo)性和高離子傳導(dǎo)性的ZCYSM薄膜可以在高電流密度下實現(xiàn)穩(wěn)定的Zn沉積/剝離；2）緩沖和封閉的優(yōu)良特性增強了Zn金屬在沉積/剝離過程中的可逆性；3）出色的抗腐蝕性能提高了ZAAF的穩(wěn)定性，抑制了ZnSO₄電解液中的寄生反應(yīng)；4）ZCYSM薄膜連續(xù)致密，相互間有很強的粘附力，即使在復(fù)雜的機械力作用下也能保持優(yōu)異的性能。

圖2 ZCYSM@Zn抗波動負極的電化學(xué)性能

作為概念驗證，ZCYSM@Zn對稱電池在10 mA cm^-2的高電流密度下實現(xiàn)了超過4000小時的優(yōu)秀循環(huán)穩(wěn)定性和4 Ah cm^-2的累積沉積容量。同時，抑制的腐蝕反應(yīng)和無枝晶的ZAAF顯著提高了全電池的耐久性（與CaV6O₁₆·3H₂O結(jié)合）。此外，這項工作整合了耐用的小型軟包電池和電化學(xué)神經(jīng)形態(tài)無機裝置（ENIDe）來模擬神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)，提供了一種可與人腦相媲美的極端互聯(lián)性策略。

圖3 對全電池的性能和反應(yīng)機制的研究

Modulating zinc metal reversibility by confined antifluctuator film for durable and dendrite-free zinc ion batteries. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202303336

3. 潘安強等Sci. Bull.：超薄蛭石片為鋅金屬負極提供離子整流效應(yīng)

金屬鋅是制備各種水系鋅離子電池（ZIBs）的主要選擇，而具有挑戰(zhàn)性的問題包括枝晶生長和負極/電解質(zhì)界面的寄生反應(yīng)，這大大阻礙了其在大規(guī)模儲能中的實際應(yīng)用。

圖1 材料制備及表征

中南大學(xué)潘安強、Shuang Zhou等開發(fā)了一種低成本的多功能離子整流器（IRT），作為改善Zn負極的人工中間體，它可以消除上述問題。其中，疏水性外殼（聚偏二氟乙烯）通過排斥體相電解液中的水分子，可以抑制鋅的界面腐蝕，其抑制效率達到94.8%。此外，親鋅核心（超薄蛭石片）內(nèi)的負電荷離子通道對Zn²⁺離子通量產(chǎn)生了去溶劑化的再分配效應(yīng)，使無枝晶的鋅沉積具有較高的離子轉(zhuǎn)移數(shù)（0.79），這促進了鋅金屬中的Zn/Zn²⁺可逆性與IRT穩(wěn)定化。

圖2 半電池性能

憑借這種協(xié)同作用，IRT保護的電極使不對稱電池在2000次循環(huán)中實現(xiàn)了前所未有的CE（99.8%），并使對稱電池具有超長的壽命（1600小時）和2400 mAh cm^-2的高累積容量，顯示了鋅電化學(xué)的優(yōu)異可逆性。更重要的是，具有IRT保護的Zn//NH₄V₄O₁₀袋包電池在1 A g^-1的條件下循環(huán)150次后，仍能保持94.3%的初始容量。這項研究開創(chuàng)了一種低成本、高效率的方法來解決鋅金屬負極的內(nèi)在困境，這可能會加速鋅基儲能裝置的繁榮。

圖3 全電池性能

Unique ion rectifier intermediate enabled by ultrathin vermiculite sheets for high-performance Zn metal anodes. Science Bulletin 2023. DOI: 10.1016/j.scib.2023.05.015

4. 孟穎/盧錫洪Joule：一種用于水系酸性電池的高容量Sn金屬負極

水系酸性電池（AABs）是應(yīng)對電池多樣性的一個很好的選擇，因為它為可再生能源存儲提供了所需的安全、成本、環(huán)境友好和高功率。然而，由于金屬負極材料的不足，低電壓和能量密度給實際應(yīng)用帶來了很大的挑戰(zhàn)。

圖1 水系酸性電池中的錫電極

美國芝加哥大學(xué)孟穎、中山大學(xué)盧錫洪等報告了一種界面調(diào)節(jié)的Sn金屬負極作為最后一塊拼圖的解決方案。具體而言，這項工作通過界面銅合金化調(diào)控方法，成功展示了一種高容量和高可逆性的Sn金屬電極，以作為AABs的通用負極選擇。其中，銅基底（Cus）是從各種Sn基合金中精心挑選出來的，其具有合適的析氫反應(yīng)（HER）活性、在酸中的惰性，以及低毒性和成本效益。實驗研究和理論模擬都表明，界面合金化大大改善了可逆性，沉積的均勻性和對金屬脫落的抑制，導(dǎo)致了更好的電化學(xué)性能和穩(wěn)定性。

圖2 錫沉積過程中的界面調(diào)控研究

因此，Sn/Cus獲得了令人滿意的比容量（442 mAh g^-1）、庫侖效率（CE，約98%）、極化（約11 mV at 2 mA cm^-2）和循環(huán)耐久性（約93% CE after 300 cycles）。為證明其對正極介質(zhì)的通用性，Sn負極與各種整個極材料如二氧化鉛、二氧化錳和聚苯胺（PANI）耦合，形成一系列AABs。結(jié)果，實現(xiàn)了高輸出電壓（高達1.7V）、卓越的比能量密度（基于兩個電極高達312Wh kg^-1）、快速的動力學(xué)（在24C下高達93%的充電/放電容量）和長壽命（高達2400次循環(huán)）。

圖3 基于錫電極的酸性電池的電化學(xué)性能

A high-capacity Sn metal anode for aqueous acidic batteries. Joule 2023. DOI: 10.1016/j.joule.2023.04.011

5. 侴術(shù)雷/李林/張朝峰AFM：陰離子受體削弱ClO₄^?溶劑化實現(xiàn)60℃鈉電池

具有寬工作溫度的鈉離子電池（SIBs）被認為是大規(guī)模儲能系統(tǒng)有希望的候選者。然而，在高溫下工作的SIB會加劇電解液的分解，出現(xiàn)不穩(wěn)定的正極-電解質(zhì)間相（CEI），從而導(dǎo)致容量迅速下降。

圖1 理論計算

溫州大學(xué)侴術(shù)雷、李林、安徽大學(xué)張朝峰等采用陰離子受體三(五氟苯基)硼烷(TPFPB)作為電解液添加劑，以構(gòu)建堅固的富含NaF的CEI。研究顯示，陰離子和TPFPB之間通過缺電子的硼原子產(chǎn)生的強相互作用削弱了高氯酸鹽（ClO₄-）的溶劑化，促進了溶劑和Na⁺陽離子之間的配位能力。密度函數(shù)密度（DFT）計算證實了TPFPB和ClO₄-陰離子之間通過B-O鍵的強相互作用，這導(dǎo)致更少的ClO₄-和更多的有機溶劑占據(jù)第一溶劑化鞘。因此，電解液中自由溶劑的比例大大降低，實現(xiàn)了氧化穩(wěn)定性的改善。

圖2 Na₃V₂(PO₄)₃正極的電化學(xué)性能

結(jié)果，在含有TPFPB的電解液中的Na₃V₂(PO₄)₃正極具有長期穩(wěn)定性，在4.2V的高截止電壓（相對于Na⁺/Na）和60℃的高溫下，經(jīng)過100次循環(huán)后容量保持率達到86.9%。此外，TPFPB在-30至60℃的溫度范圍內(nèi)也能很好地工作，并具有更高的性能。該研究提出了一種通過操縱溶劑化化學(xué)來構(gòu)建高溫可充SIB的前瞻性方法。

圖3 電解液的溶劑化結(jié)構(gòu)表征

Anion Receptor Weakens ClO4? Solvation for High-Temperature Sodium-Ion Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202302281

6. 張聯(lián)齊/宋大衛(wèi)/張洪周AEM：小尺寸單晶正極實現(xiàn)更好的4.5V全固態(tài)鋰電

NCM811（LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂）的機械損傷、嚴重的界面副反應(yīng)以及正極與固態(tài)電解質(zhì)（SE）的物理接觸失效是其在全固態(tài)電池（ASSLB）中實現(xiàn)高電壓穩(wěn)定性的主要障礙。正極形態(tài)對結(jié)構(gòu)完整性的影響直接關(guān)系到ASSLBs的電化學(xué)性能。

圖1 材料表征

天津理工大學(xué)張聯(lián)齊、宋大衛(wèi)、張洪周等合成了小尺寸單晶NCM811（S-SC）用于硫化物基ASSLBs，以解決機械損傷和接觸失效問題，并通過Li₂O預(yù)鋰化策略改善了界面穩(wěn)定性。橫截面拋光掃描電子顯微鏡（CP-SEM）分析表明，在高壓循環(huán)過程中，嚴重的體積應(yīng)變對傳統(tǒng)的單晶NCM和具有大顆粒尺寸的多晶NCM正極的破壞性更大。減小單晶的顆粒尺寸是減少ASSLBs中機械損傷和與SE物理接觸不充分的有效方法。電化學(xué)性能測試結(jié)合EIS測試和飛行時間二次離子質(zhì)譜（TOF-SIMS）表征表明，Li₂O預(yù)鋰化策略可以有效提高ASSLBs的可逆容量并抑制界面副反應(yīng)。

圖2 不同正極的電化學(xué)性能

因此，S-SC-PL正極具有出色的高壓穩(wěn)定性，在2.72-4.4V 和1C倍率下循環(huán)500次后容量保持100%，并且在2.7-4.5V 和1C倍率下循環(huán)200次后容量保持100%。這項工作的結(jié)論是，小尺寸單晶是實現(xiàn)高電壓穩(wěn)定性硫化物基ASSLB的最合適的富鎳層狀正極選擇。總體而言，這項工作強調(diào)了適當?shù)恼龢O形態(tài)設(shè)計對于開發(fā)高電壓和長循環(huán)的硫化物基ASSLB的重要性。

圖3 不同正極充電前后的橫截面SEM和d_Q/d_V曲線

High-Voltage Stability of Small-Size Single Crystal Ni-Rich Layered Cathode for Sulfide-Based All-Solid-State Lithium Battery at 4.5 V. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202300850

7. 楊全紅Angew：自脫氧電解液添加劑實現(xiàn)高穩(wěn)定水系鋅電池

在水系鋅（Zn）電池中，鋅負極會遭受嚴重的腐蝕反應(yīng)和隨之而來的枝晶生長問題，這導(dǎo)致性能快速下降。

圖1 電解液中DO對Zn負極的危害

天津大學(xué)楊全紅等揭示了腐蝕機制，并證實溶解氧（DO）（而不是著名的質(zhì)子）是鋅腐蝕和副產(chǎn)物沉淀的主要來源，尤其是在電池初始靜止期。與普通的物理脫氧方法不同，這項工作提出了一種化學(xué)自脫氧策略來解決溶解氧引起的危害。作為概念驗證，作者將蒽醌-2-磺酸鈉（AQS）作為一種自脫氧添加劑引入水系電解液中。AQS添加劑不僅緩解了DO誘導(dǎo)的鋅腐蝕和伴隨的氫氧化硫酸鋅水合物（Zn₄SO₄(OH)₆·xH₂O，ZHS）副產(chǎn)品的沉淀，而且由于Na⁺的靜電屏蔽作用，還抑制了鋅枝晶的形成。

圖2 水系電解液中AQS的自脫氧評價

結(jié)果，鋅負極在0.5 mA cm^?2條件下可維持2500小時的長期循環(huán)，在5 mA cm^?2條件下可維持1100小時以上的長期循環(huán)，并且?guī)靵鲂矢哌_99.6%。全電池在500次循環(huán)后也顯示出92%的高容量保持率?？傮w而言，這項研究結(jié)果提供了對水系電解液中鋅腐蝕的新認識，也為水系鋅電池的工業(yè)化提供了實用的解決方案。

圖3 添加AQS后鋅負極的電化學(xué)性能

A Self-Deoxidizing Electrolyte Additive Enables Highly Stable Aqueous Zinc Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202303557

8. 崔光磊/張增奇/劉濤 EnSM：削弱溶劑極性實現(xiàn)無穿梭效應(yīng)和寬溫鋰電池

鋰-有機電池具有無過渡金屬正極、資源可持續(xù)性和低成本的特點，顯示出成為嚴重依賴稀缺自然資源的鋰離子電池替代品的巨大潛力。然而，鋰-有機電池受到穿梭效應(yīng)和不穩(wěn)定的鋰金屬負極的困擾，特別是在極端的運行條件下。高濃度或局部高濃度的電解液可以緩解這些問題，但代價是高成本和環(huán)境問題。

圖1 不同電解液中的鋰-有機電池的電化學(xué)行為

中科院青能所崔光磊、張增奇、劉濤等提出了一種標準濃度的電解液，通過削弱溶劑的極性，顯示出與有機活性材料（無穿梭效應(yīng)）和鋰金屬負極（庫倫效率～99.52%）的良好兼容性?；诶碚摵蛯嶒炑芯浚髡咦C明了正庚烷對鋰金屬具有熱力學(xué)穩(wěn)定性，從而大大減少了電解液和鋰金屬之間的副反應(yīng)，這使鋰的庫倫效率達到99.52%。此外，由于正庚烷的離子解離度超低，它可以有效地抑制苝-3,4,9,10-四羧酸二酐（PTCDA）在電解液中的溶解，此外它還可以削弱溶劑和Li⁺之間的親和力。

圖2 不同電解液和鋰金屬之間的兼容性評估

結(jié)果，PTCDA|Li電池在200次循環(huán)后保持了98.2%的容量，平均庫侖效率為99.97%，并且在-40至+60℃的環(huán)境中顯示出高循環(huán)穩(wěn)定性。此外，采用所設(shè)計的電解液替代傳統(tǒng)電解液后，PTCDA|Li軟包電池的能量密度在相同條件下增加了13.9%。另外，這種電解液可以擴展到其他（Li-S、Li-FeS）電池中，以解決穿梭效應(yīng)和不穩(wěn)定鋰負極的困境。

圖3 PTCDA|Li電池的寬溫性能

Weakening solvent polarity enables shuttle-effect-free and temperature-independent lithium-organic batteries. Energy Storage Materials 2023. DOI: 10.1016/j.ensm.2023.102816

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