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周金元教授等AFM：外磁場(chǎng)下的CoFe2O4催化添加劑助力鈉硫電池

室溫鈉硫電池（SSB）的電化學(xué)性能受限于緩慢的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)和以多硫化鈉（SPS）形式出現(xiàn)的硫損失。

在此，蘭州大學(xué)周金元教授&巴塞羅那大學(xué)Andreu Cabot教授等人詳細(xì)介紹了利用電紡絲和水熱工藝相結(jié)合的方法在CNF表面生長(zhǎng)CoFe₂O₄、VO₂和Co₃O₄粒子的過程。同時(shí)，該工作系統(tǒng)地探討了所制備的正極材料在外加磁場(chǎng)下通過調(diào)頻和順磁催化劑催化多硫化鈉（SPSs）的過程。

DFT計(jì)算表明，在磁場(chǎng)作用下，SPS 在調(diào)頻催化劑上的吸附能增加，SPS轉(zhuǎn)化的動(dòng)力學(xué)勢(shì)壘降低。實(shí)驗(yàn)結(jié)果都表明，CoFe₂O₄中的自旋極化Co離子提高了吸附SPS的能力和SPS轉(zhuǎn)化的電催化活性。

這些優(yōu)勢(shì)使得基于CNF/CoFe₂O₄/S的固態(tài)電池（SSB）具有前所未有的比容量、倍率能力和穩(wěn)定性。

圖1. M開或M關(guān)時(shí)CNF/CoFe₂O₄電極的電化學(xué)性能

總之，該工作通過電子自旋極化，在不增加能量成本的情況下，永磁體產(chǎn)生的外磁場(chǎng)（M on）可以顯著提高鐵磁性硫宿主的SPSs吸附能力和反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。更具體地說，在M on時(shí)，該工作詳細(xì)介紹了在常溫下具有前所未有的性能和穩(wěn)定性的碳納米纖維/CoFe₂O₄/S（CNF/CoFe₂O₄/S）正極的制備方法。

實(shí)驗(yàn)和理論證明，磁場(chǎng)可極化 Co離子的電子，從而增強(qiáng)對(duì)SPSs的吸附及其催化轉(zhuǎn)化。具有自旋極化功能的 CNF/CoFe₂O₄/S正極在1.0 C下可持續(xù)2700個(gè)循環(huán)，每個(gè)循環(huán)的衰減率低至 0.0039%。對(duì)SSB的性能進(jìn)行了進(jìn)一步測(cè)試，當(dāng)M開啟時(shí)，在1.0 C下循環(huán)100次后，SSB的電量為248 mAh g^-1。

此外，研究還證明，即使移除外部磁場(chǎng)，磁極化效應(yīng)依然存在，因此該項(xiàng)研究不僅展示了一種提高SSB電化學(xué)性能的有效策略，還有助于豐富自旋效應(yīng)在電催化領(lǐng)域的應(yīng)用。

圖2. 磁場(chǎng)強(qiáng)度和溫度對(duì)電池性能的影響

Sodium-Sulfur Batteries with Unprecedented Capacity, Cycling Stability and Operation Temperature Range Enabled by a CoFe₂O₄ Catalytic Additive Under an External Magnetic Field, Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202305908

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