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郭再萍/孫志鵬AM：2D-層狀Bi到準(zhǔn)1D-結(jié)構(gòu)NiBi3，結(jié)構(gòu)維度降低，提高鈉/鉀離子儲(chǔ)存性能

鉍（Bi）具有分層結(jié)構(gòu)和半金屬導(dǎo)電性，作為Na/K離子電池的合金類負(fù)極材料（385 mAh g^?1），由于其較大的體積容量（基于Na₃Bi為1088 mAh cm^?3，基于六方K₃Bi為737 mAh cm^?3）和低氧化還原電位（~0.55 V vs. Na⁺/Na，~0.48 V vs. K⁺/K），已經(jīng)得到廣泛研究。然而，由于Na離子和K離子的較大離子半徑，Bi負(fù)極在循環(huán)過程中會(huì)發(fā)生較大的體積變化，導(dǎo)致材料粉化和電極與電解質(zhì)之間持續(xù)的副反應(yīng)。此外，Bi負(fù)極的皺褶層狀結(jié)構(gòu)和半金屬導(dǎo)電性限制了電子傳遞和Na/K離子擴(kuò)散。因此，緩沖Bi負(fù)極的大體積膨脹，提高電子傳導(dǎo)性和Na/K離子擴(kuò)散性對(duì)于增強(qiáng)電化學(xué)性能至關(guān)重要。

在此，阿德萊德大學(xué)郭再萍教授、廣東工業(yè)大學(xué)孫志鵬教授等人提出并發(fā)展了一種結(jié)構(gòu)維度減少策略，通過將二維分層結(jié)構(gòu)的Bi轉(zhuǎn)化為具有增強(qiáng)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)和可逆性的準(zhǔn)一維結(jié)構(gòu)NiBi₃用于Na/K離子存儲(chǔ)，以實(shí)現(xiàn)其高倍率和穩(wěn)定循環(huán)性能。

研究發(fā)現(xiàn)，具有低形成能、金屬導(dǎo)電性和三維Na/K離子擴(kuò)散途徑的準(zhǔn)一維金屬間化合物NiBi₃，在經(jīng)過15000次循環(huán)后，Na離子存儲(chǔ)具有出色的容量保持率達(dá)到94.1％（332 mAh g^?1），而在K離子存儲(chǔ)中該材料表現(xiàn)出93.4％的首次庫(kù)侖效率（ICE），其容量保持率也得到顯著提升。

圖1. NiBi₃結(jié)構(gòu)表征

總之，該工作通過將層狀Bi和Ni結(jié)合起來，成功合成了準(zhǔn)一維結(jié)構(gòu)的NiBi₃，以開發(fā)用于鈉/鉀離子儲(chǔ)存的新型負(fù)極材料。由于準(zhǔn)一維結(jié)構(gòu)的優(yōu)越性，NiBi₃具有金屬導(dǎo)電性和三維的鈉/鉀離子擴(kuò)散通道。在作為鈉/鉀離子儲(chǔ)存的陽極材料時(shí)，NiBi₃負(fù)極在15000次循環(huán)后，鈉儲(chǔ)存的容量保持率為94.1%，鉀儲(chǔ)存的初始庫(kù)侖效率為93.4%。

非原位XRD分析揭示了NiBi₃在鈉儲(chǔ)存中經(jīng)歷了一個(gè)對(duì)稱的反應(yīng)機(jī)制，NiBi₃?Ni + NaBi + Na₃Bi，而在鉀儲(chǔ)存中則經(jīng)歷了一個(gè)非對(duì)稱的反應(yīng)機(jī)制，NiBi₃→ Ni + K₃Bi → Ni + KBi₂→ NiBi₃。這兩種反應(yīng)由于NiBi₃的低形成能而具有很高的可逆性。此外，非原位SEM研究表明，NiBi₃電極在循環(huán)過程中可以自發(fā)地轉(zhuǎn)變?yōu)榧{米多孔結(jié)構(gòu)，有助于容納體積膨脹并縮短鈉離子的傳輸路徑。這項(xiàng)研究為設(shè)計(jì)新型鈉/鉀離子電池的負(fù)極材料提供了一種新策略。

圖2. NiBi₃負(fù)極在鉀離子電池中的電化學(xué)性能

2D-Layer-Structure Bi To Quasi-1D-Structure NiBi3: Structural Dimensionality Reduction to Superior Sodium and Potassium Ion Storage, Advanced Materials 2023 DOI: 10.1002/adma.202305551

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