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?陳偉/張佳AEM：苯并冠醚電解液添加劑的合理設(shè)計(jì)助力高性能Li-O2電池

鋰氧電池（LOB）因具有 3500 Wh/kg^-1 的超高理論能量密度引起了全世界的關(guān)注。然而LOB 的實(shí)際應(yīng)用受到OER 和 ORR 動(dòng)力學(xué)緩慢、副反應(yīng)導(dǎo)致充電性能差以及鋰（Li）負(fù)極的腐蝕等阻礙。

在此，新加坡國(guó)立大學(xué)陳偉教授、新加坡科技研究局A*STAR張佳等團(tuán)隊(duì)將具有不同空腔尺寸的苯并冠醚（BCEs）用作電解質(zhì)添加劑，以利用其對(duì)Li⁺的強(qiáng)結(jié)合。使用苯并-18-冠醚-6（B18C6）的電池放電容量最大，達(dá)到 14948 mAh g^-1。充電時(shí)，這些添加劑通過(guò)與Li⁺的強(qiáng)結(jié)合以及擴(kuò)展電解質(zhì)/Li₂O₂ 界面，加速了Li₂O₂ 的氧化，從而提高了可逆性，降低了充電過(guò)電位，延長(zhǎng)了循環(huán)壽命。

此外，這些添加劑還能通過(guò)調(diào)節(jié)Li⁺遷移和電子交換穩(wěn)定鋰負(fù)極，減少鋰枝晶生長(zhǎng)和負(fù)極腐蝕。

圖1. B18C6的鋰離子電池的電池性能

總之，該工作將具有不同空腔尺寸的BCEs作電解質(zhì)添加劑。在ORR過(guò)程中，含有 B18C6 的電池放電容量最高，達(dá)到 14 948 mAh g^-1。這種顯著的性能可歸因于B18C6 較大的空腔尺寸，它為形成高度穩(wěn)定的 [B18C6-LiO₂-Li⁺] 復(fù)合物提供了更多的結(jié)合位點(diǎn)。在 OER 過(guò)程中，這些添加劑由于與 Lⁱ⁺結(jié)合力強(qiáng)，會(huì)促進(jìn)Li₂O₂的分解。此外，較小尺寸的Li₂O₂顆粒導(dǎo)致電解質(zhì)/Li₂O₂ 界面變大，從而增強(qiáng)了Li₂O₂的氧化動(dòng)力學(xué)。

因此，使用 BCEs 的電池具有更高的可逆性能，并降低了 OER 過(guò)電位。基于 B18C6 的電池在電流速率為 200 mA g^-1 時(shí)顯示出最低的充電過(guò)電位。此外，添加 BCEs 還能通過(guò)平衡 Li⁺ 離子遷移和調(diào)節(jié)電子交換來(lái)穩(wěn)定鋰金屬負(fù)極，從而減少枝晶生長(zhǎng)和腐蝕。因此，該項(xiàng)工作為BCE作為高性能LOB添加劑的合理設(shè)計(jì)提供了見(jiàn)解。

圖2. BCE作用機(jī)制探究

Rational Design of Benzo-Crown Ether Electrolyte Additives for High-Performance Li-O₂Batteries, Advanced Energy Materials 2023 DOI: 10.1002/aenm.202301748

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