目前，使用機(jī)器學(xué)習(xí)（ML）預(yù)測化學(xué)反應(yīng)結(jié)果已成為推進(jìn)材料合成的有力工具。然而，這種方法需要大量多樣的數(shù)據(jù)集，由于文獻(xiàn)報(bào)道不一致、非標(biāo)準(zhǔn)化及對合成機(jī)制缺乏了解，這些數(shù)據(jù)集在納米材料合成領(lǐng)域的應(yīng)用極為有限。

在此，美國華盛頓大學(xué)Brandi M. Cossairt等人采用不同的預(yù)測性ML算法來深入了解反應(yīng)條件控制對InP量子點(diǎn)（QD）的粒徑、吸收和發(fā)射波長的報(bào)告數(shù)據(jù)。具體而言，作者從72篇出版物中提取了InP QD合成的參數(shù)作為輸入，并將所得特性作為輸出。使用數(shù)據(jù)插補(bǔ)方法“填充”缺失的輸出，作者準(zhǔn)備了包含216個(gè)條目的完整數(shù)據(jù)集用于訓(xùn)練和測試預(yù)測性ML模型。根據(jù)化學(xué)特性或試劑的作用，作者以兩種方式（壓縮和擴(kuò)展）定義描述符空間以研究在可用數(shù)據(jù)有限的情況下預(yù)測QD合成結(jié)果的最佳方法。

作者測試了單輸出和多輸出ML算法，發(fā)現(xiàn)盡管輸出目標(biāo)（直徑、吸收和發(fā)射波長）之間存在物理關(guān)系，但單輸出模型的性能優(yōu)于多輸出模型。模型的性能通過不同的方式進(jìn)行驗(yàn)證，包括分層k折驗(yàn)證、與非估算數(shù)據(jù)集的比較及與新收集的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的比較。

圖1. 工作流程及輸出/輸入特征選擇

基于最好的 ML 模型，作者實(shí)現(xiàn)了吸收、發(fā)射和直徑分別低至20.29、11.46 和0.33 nm的平均絕對誤差。從模型估計(jì)誤差中，作者發(fā)現(xiàn)反應(yīng)溫度、時(shí)間和鋅鹽的添加量是影響最大的合成參數(shù)。此外，作者部署了一個(gè)開源網(wǎng)絡(luò)應(yīng)用程序https://share.streamlit.io/cossairt-lab/indium-phosphide/Hot_injection/hot_injection_prediction.py，以便外部用戶可使用其來預(yù)測InP合成結(jié)果。

基于該程序，作者研究了InP合成中的化學(xué)趨勢，如鋅鹽和三辛基膦等常見添加劑的影響等。作者還基于文獻(xiàn)程序的擴(kuò)展設(shè)計(jì)并進(jìn)行了新的實(shí)驗(yàn)，并將實(shí)驗(yàn)測量特性與預(yù)測進(jìn)行了比較，從而評估了模型的準(zhǔn)確性。最后，通過擴(kuò)展先前發(fā)布的數(shù)據(jù)集，作者應(yīng)用相同的方法來訓(xùn)練、測試和啟動CdSe QD的預(yù)測模型?？偠灾?，這項(xiàng)研究提出的數(shù)據(jù)預(yù)處理和ML方法證明了即使面對有限的數(shù)據(jù)資源，也能夠設(shè)計(jì)具有目標(biāo)特性的材料并探索潛在的反應(yīng)機(jī)制。

圖2. 實(shí)驗(yàn)值與ML模型預(yù)測值的奇偶校驗(yàn)圖

Predicting Indium Phosphide Quantum Dot Properties from Synthetic Procedures Using Machine Learning, Chemistry of Materials 2022. DOI: 10.1021/acs.chemmater.2c00640