在正極材料中，LiNi_0.8Mn_0.1Co_0.1O₂(NMC811)因其約為200 mAh g^-1的容量和低Co含量而成為高性能鋰離子電池討論最多的材料。

瑞士聯(lián)邦材料科學與技術研究所Abdessalem Aribia等證明了當與固態(tài)電解質結合時，NMC811每分子式單元可以可逆地容納一個以上的鋰離子，從而顯著提高其容量（300 mAh g^-1）。

圖1. 全固態(tài)電池的橫截面及材料表征

鋰-磷-氧氮化物(LiPON)被選為成熟的固態(tài)電解質，因為它與高壓NMC811正極和鋰金屬相容。此外，由于其無定形性質，LiPON可以補償正極體積變化，這與富鋰正極材料結合使用非常重要。

另外，為了闡明界面的反應性，這里采用了薄膜模型系統(tǒng)。與傳統(tǒng)電池幾何形狀相比，薄膜配置的主要優(yōu)勢在于正極中既不存在導電添加劑，也不存在粘結劑。因此，薄膜系統(tǒng)降低了復雜性并直接訪問了隔離的正極-電解質界面，使其成為探索界面現(xiàn)象的有吸引力的選擇。鑒于此，作者開發(fā)了磁控濺射富鋰NMC811薄膜工藝。

圖2. NMC811固態(tài)電池的首次充放電曲線及dQ/dV曲線

通過在1.5至 4.7 V 的不同電壓窗口中循環(huán)富鋰NMC811，作者發(fā)現(xiàn)LiPON固態(tài)電解質穩(wěn)定有助于穩(wěn)定電極-電解質界面并防止容量衰減、電壓衰減和界面電阻增長，從而允許在1.5-4.7 V的擴展電壓范圍內循環(huán)。

此外，研究顯示，接近3.0 V以下的電勢會使放電容量增加一倍以上，而將電勢提高到 4.3 V 以上主要會加速正極退化，而不會增加放電容量。結果，在1.5-4.3 V之間，電池可以在4 C下循環(huán)超過1000次，循環(huán)壽命為904次（剩余初始容量的80%），初始容量為149 mAh g^-1。

相比之下，如果使用液態(tài)電解質，富鋰NMC811電池在前幾個循環(huán)后會退化?？傊?，LiPON模型電解質上富鋰NMC811正極的這些結果突出了重新評估層狀氧化物正極材料在與穩(wěn)定的固態(tài)電解質耦合時的潛力重要性。

圖3. 循環(huán)性能研究

Unlocking Stable Multi-Electron Cycling in NMC811 Thin-Films between 1.5 – 4.7 V. Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202201750