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復(fù)旦王永剛Angew.：有機-水混合電解液助力Zn//Zn電池14.5個月運行！

水系鋅電池正受到廣泛關(guān)注，但其應(yīng)用仍受到H₂O誘導(dǎo)的鋅腐蝕和析氫反應(yīng)的阻礙。在水系電解液中添加有機溶劑以限制H₂O活性是一種很有前景的解決方案，但其代價是會大大降低鋅負(fù)極的動力學(xué)性能。

圖1 電解液的光譜和電化學(xué)特性

復(fù)旦大學(xué)王永剛等提出了一種應(yīng)對這一挑戰(zhàn)的簡單策略，即在有機-水混合電解液（1, 2-二甲氧基乙烷(DME) +水）中加入50 mM碘離子，從而使電解液同時具有低H₂O活性和加速Zn動力學(xué)的優(yōu)點。

研究顯示，DME可以破壞H₂O的氫鍵網(wǎng)絡(luò)，并將H₂O從Zn²⁺溶劑化殼中去除，從而有效防止Zn鈍化。此外，這項研究還發(fā)現(xiàn)，吸附在鋅表面的I-不僅能將Zn²⁺的解溶劑化勢壘從74.33 kJ mol^-1降低到32.26 kJ mol^-1，還能增強均勻成核行為。

圖2 Zn²⁺離子沉積動力學(xué)評價及相應(yīng)的示意圖

因此，采用這種電解液的Zn//Zn電池在10%的Zn利用率（10%的放電深度）和 1.77 mA cm^-2（或1.77 mAh cm^-2）的電流密度下循環(huán)壽命達(dá)到5000小時（14.5 個月）。

值得注意的是，采液這種電解液的Zn//Zn電池在75%的超高鋅利用率（即DOD為 75%）條件下，以8.85 mA cm^-2（或 13.35 mAh cm-2）的高電流密度保持穩(wěn)定循環(huán)超過300小時。此外，作者還利用這種電解液制備了一個Zn//VS₂全電池，在27%的高Zn利用率下，該電池的循環(huán)壽命長達(dá)170次。

圖3 Zn//VS₂@SS全電池性能

Boosting Zn Anode Utilization by Trace Iodine Ions in Organic–Water Hybrid Electrolytes through Formation of Anion-rich Adsorbing Layers. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202309594

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