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?陳人杰/李麗Angew：有機(jī)/無機(jī)雜化正極，水系鋅離子電池2000次循環(huán)！

由于出色的比容量和高工作電壓，二氧化錳(MnO₂)已經(jīng)吸引了相當(dāng)多的注意力，用于水系鋅離子電池(AZIBs)。然而，不可逆的結(jié)構(gòu)塌陷和遲緩的離子擴(kuò)散導(dǎo)致了較差的倍率能力和較低的壽命。

北京理工大學(xué)陳人杰、李麗等提出了一種新型有機(jī)/無機(jī)雜化正極，即碳基聚(4,4′-氧二苯胺)/二氧化錳(表示為C@PODA/MnO₂)，以用于AZIBs。

圖1. 材料制備示意

XPS光譜和DFT計(jì)算顯示，雜化正極中新形成的Mn-N鍵可以有效地促進(jìn)離子擴(kuò)散，防止Mn-N鍵的Mn原子溶解，從而增強(qiáng)混合正極的倍率能力和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。此外，碳基體和二氧化錳之間的Mn-O-C鍵可以顯著提高C@PODA/二氧化錳混合宿主的導(dǎo)電性和完整性。另外，各種原位/非原位表征的結(jié)果顯示，PODA鏈可以提供額外的活性位點(diǎn)（C=N）來儲存鋅離子并促進(jìn)混合正極的完整性。

圖2. C@PODA/MnO₂的電化學(xué)性能

受益于獨(dú)特的界面結(jié)合和Zn²⁺/H⁺共聚物的雙重儲能機(jī)制，C@PODA/MnO₂正極表現(xiàn)出高容量（321 mAh g^-1, 0.1 A g^-1）、卓越的倍率性能（88 mAh g^-1, 10 A g^-1）和和超過2000次循環(huán)的優(yōu)良循環(huán)穩(wěn)定性。更重要的是，兩步電沉積法可以很容易地獲得具有高質(zhì)量負(fù)載的混合材料，這為鋅離子電池提供了一個有競爭力的候選材料。

圖3. C@PODA/MnO₂混合正極的儲能機(jī)制

Interfacial Designing of MnO2 Half-Wrapped by Aromatic Polymers for High-Performance Aqueous Zinc-Ion Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2022. DOI: 10.1002/anie.202212231

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