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項(xiàng)頊/何靜Angew.：調(diào)控CuAl2O4/CuO上*H中間體覆蓋，增強(qiáng)電催化CO2還原制乙醇活性

電化學(xué)CO₂還原反應(yīng)(CO₂RR)是將CO₂轉(zhuǎn)化為增值化學(xué)品和燃料的一種有前途的方法。CO₂RR轉(zhuǎn)化的多碳產(chǎn)品(C₂₊)，包括氣態(tài)乙烯和液體氧合物，具有特殊的工業(yè)價(jià)值。同時(shí)，在多碳產(chǎn)物中，乙烯和乙醇都涉及CO₂RR的12電子轉(zhuǎn)移，具有接近的還原電位(0.08 vs. 0.09 V_RHE)，并產(chǎn)生相同的初始中間體*HCCOH。*HCCOH可通過(guò)加氫途徑生成*HCCHOH，或通過(guò)脫羥基化途徑生成*HCC，這分別對(duì)乙醇或乙烯的形成至關(guān)重要。因此，提高對(duì)乙醇的選擇性需要精確地調(diào)整CO₂活化的能壘和中間體的耦合。

基于此，北京化工大學(xué)項(xiàng)頊和何靜等提出了一種*H-中間體介導(dǎo)策略來(lái)提高納米級(jí)CuAl₂O₄/CuO催化劑上的乙醇產(chǎn)量。

綜合KIE、原位EIS和*H捕獲實(shí)驗(yàn)研究表明，CuAl₂O₄/CuO的乙醇產(chǎn)量提高是由于水解離增加了*H的表面覆蓋，這促進(jìn)了中間體的后續(xù)氫化反應(yīng)。原位ATR-FTIR和原位拉曼研究表明，催化劑中的CuAl₂O₄在調(diào)節(jié)*H覆蓋范圍和穩(wěn)定活性Cu⁺物種方面發(fā)揮了關(guān)鍵作用，并且增強(qiáng)了C?C耦合。

此外，密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，高*H覆蓋率有利于*HCCOH加氫生成*HCCHOH，從而驅(qū)動(dòng)了*HCCOH遵循乙醇途徑氫化，這增加了乙醇的產(chǎn)量。

因此，所制備的CuAl₂O₄/CuO催化劑在200 mA cm^?2電流密度下，乙醇的法拉第效率(FE)達(dá)到最高值(41%)，總的C₂法拉第效率高達(dá)70%，均明顯高于CuO催化劑。CuAl₂O₄/CuO的高FE_C2表明，CO在CuAl₂O₄/CuO上吸附適度，從而促進(jìn)C?C偶聯(lián)。

研究人員還評(píng)估了CuAl₂O₄/CuO的穩(wěn)定性：首先用氟烷基硅烷對(duì)氣體擴(kuò)散層進(jìn)行了修飾以避免氣體擴(kuò)散層會(huì)失去疏水性，并且每12 h更換一次電解質(zhì)，以避免鹽的積累。結(jié)果表明，在?1.0 V_RHE下連續(xù)反應(yīng)150 h，該催化劑的FE_EtOH值出現(xiàn)了略微下降(<5%)，并且穩(wěn)定性試驗(yàn)后催化劑的形貌和組分變化不大，優(yōu)于大多數(shù)催化劑。綜上，該項(xiàng)工作為調(diào)控銅基氧化物催化劑上H中間體覆蓋和H參與的還原反應(yīng)途徑提供了一種可行的策略。

Tailoring *H Intermediate Coverage on the CuAl₂O₄/CuO Catalyst for Enhanced Electrocatalytic CO₂ Reduction to Ethanol. Angewandte Chemie International Edition, 2023. DOI: 10.1002/anie.202302096

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