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Nano Energy：磷原子誘導(dǎo)高熵合金中可調(diào)的晶格應(yīng)變，促進(jìn)堿性水分解

電化學(xué)水分解是生產(chǎn)高純度氫的最有前途的策略之一，但由于其反應(yīng)動(dòng)力學(xué)緩慢，通常需要高效的電催化劑來(lái)降低活化能壘以促進(jìn)反應(yīng)過(guò)程。在工業(yè)上常用貴金屬催化劑，如鉑催化析氫反應(yīng)(HER)、RuO₂或IrO₂催化析氧反應(yīng)(OER)，這些催化劑儲(chǔ)量稀少，價(jià)格昂貴，限制其了電化學(xué)水分解的進(jìn)一步發(fā)展。

基于此，香港理工大學(xué)郝建華、新南威爾士大學(xué)夏振海和西北工業(yè)大學(xué)韓瀟等采用原子摻雜的方法成功地構(gòu)建了一種可調(diào)節(jié)晶格畸變的整體水分解多孔高熵合金(HEA)電極(xP-HEAs)，系統(tǒng)地研究了P摻雜對(duì)晶格膨脹和電催化性能的影響。

具體而言，研究人員利用密閉高壓環(huán)境將P原子摻入到HEA中，一系列結(jié)構(gòu)實(shí)驗(yàn)表征和密度泛函理論(DFT)計(jì)算證實(shí)了外部P原子摻雜及其誘導(dǎo)的梯度拉伸應(yīng)變顯著影響HEA中過(guò)渡金屬元素的電子結(jié)構(gòu)，優(yōu)化中間吸收能，從而極大地提高HEA的全水分解性能。此外，由于引入雜原子和誘導(dǎo)晶格應(yīng)變，P摻雜多孔HEA的電催化活性暴露面積和本征比活性大大增加。

因此，最優(yōu)的1P-HEA電極具有良好的堿性析氫和析氧反應(yīng)活性，其在10 mA cm^?2電流密度下分別僅需要70 mV和211 mV的低過(guò)電位。此外，歸因于應(yīng)變和雜陰離子摻雜的共同作用，在模擬工業(yè)條件下，基于雙功能1P-HEA電極構(gòu)建的全水分解電解槽在穩(wěn)定性測(cè)試持續(xù)84小時(shí)后(在超高電流密度為2 A cm^?2下)仍保持幾乎100%的活性，其性能優(yōu)于商用的Pt/C和RuO₂。

因此，該項(xiàng)工作證明了通過(guò)簡(jiǎn)單的摻雜途徑調(diào)節(jié)高能電子阱內(nèi)部晶格應(yīng)變的可行性，并且有可能推廣到其他V族元素或P以外的不同價(jià)態(tài)離子，為構(gòu)建低成本、高性能、缺陷豐富的雙功能自支撐電極以應(yīng)用于工業(yè)制氫提供了范例。

Atomic Phosphorus induces Tunable Lattice Strain in High Entropy Alloys and Boosts Alkaline Water Splitting. Nano Energy, 2023. DOI: 10.1016/j.nanoen.2023.108380

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