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JACS：Pt/CeO2中納米Pt可控轉(zhuǎn)化為單原子，促進(jìn)CO高效氧化

將金屬納米粒子轉(zhuǎn)化為單原子(納米粒子的單原子化)是近年來研究的熱點，其目的是最大限度地提高貴金屬基催化劑的金屬利用率，并使團(tuán)聚金屬催化劑的活性得到再生。然而，精確控制單原子化反應(yīng)以優(yōu)化催化性能仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。

近日，清華大學(xué)李亞棟、北京師范大學(xué)李治和南開大學(xué)劉錦程等報道了一種激光燒蝕策略，實現(xiàn)對CeO₂上Pt納米顆粒(Pt_NP)向Pt單原子(Pt₁)轉(zhuǎn)化的精確調(diào)控。

由于輸入激光能量具有良好的可調(diào)性，通過設(shè)置不同的激光功率和輻照時間，可以將Pt₁與CeO₂上總Pt的比例精確控制在0~100%之間。實驗結(jié)果表明，最優(yōu)的Pt₁Pt_NP/CeO₂-19%催化劑具有大約19%的Pt₁和81%的Pt_NP，比Pt₁/CeO₂，Pt_NP/CeO₂和其他Pt₁Pt_NP/CeO₂催化劑表現(xiàn)出更強(qiáng)的CO氧化活性；并且該催化劑經(jīng)過七個循環(huán)催化試驗后結(jié)構(gòu)未發(fā)生明顯變化，表明其具有優(yōu)異的催化CO氧化穩(wěn)定性。

密度泛函理論(DFT)計算表明，Pt₁₀/CeO₂上的速率控制步驟(RDS)是晶格氧第一氧化CO步驟，在相鄰摻雜Pt₁原子的協(xié)助下，晶格氧氧化CO的反應(yīng)勢壘大大降低。具有最穩(wěn)定Pt-O_v-Ce_v-d結(jié)構(gòu)的分離Pt₁位點難以催化CO氧化；Pt₁/CeO₂-O_v-Ce_v的第二CO氧化步驟高達(dá)1.91 eV，遠(yuǎn)高于含Pt_NP和混合Pt₁Pt_NP的催化劑。

因此，Pt_NP是CO氧化的主要活性中心，而Pt₁改變了CeO₂表面晶格氧的化學(xué)勢，降低了晶格氧氧化CO所需的能壘，從而改善了CO氧化的整體性能。這項工作為納米粒子向單原子的可控轉(zhuǎn)化提供了一條新的途徑，而且有希望在最佳的單原子/納米粒子組合下對工業(yè)廢催化劑進(jìn)行再生。

Controllable Conversion of Platinum Nanoparticles to Single Atoms in Pt/CeO₂ by Laser Ablation for Efficient CO Oxidation. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.2c11739

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