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鋰金屬被認(rèn)為是最有希望提高電池能量密度的負(fù)極材料。然而，由于鋰負(fù)極與傳統(tǒng)碳酸酯電解質(zhì)之間的相容性較差，其大規(guī)模工業(yè)化生產(chǎn)一直面臨著不穩(wěn)定固體電解質(zhì)相（SEI）導(dǎo)致的嚴(yán)重枝晶生長。因此，迫切需要對(duì)SEI的成分進(jìn)行精確控制，以解決電解質(zhì)/負(fù)極界面的電化學(xué)和機(jī)械不穩(wěn)定性問題。

清華大學(xué)劉凱團(tuán)隊(duì)ACS Nano：氟化氨基甲酸酯基電解質(zhì)實(shí)現(xiàn)高度可逆鋰金屬負(fù)極

在此，清華大學(xué)劉凱團(tuán)隊(duì)報(bào)告了一種合理設(shè)計(jì)的含氟氨基甲酸酯基電解質(zhì)，該電解質(zhì)以LiNO₃為主要鹽類之一，可誘導(dǎo)陰離子分解，從而獲得均勻且富含無機(jī)物（LiF、Li₃N、Li₂O)）的SEI。

因此，這種電解液組裝鋰金屬電池的庫侖效率高達(dá) 99%，在Li|Li對(duì)稱電池中可穩(wěn)定循環(huán)1000小時(shí)以上，在40μm 薄Li|高負(fù)載-NCM811全電池中可循環(huán)100次以上，在Cu|LiFePO₄軟包電池中可循環(huán)50次以上，是一種很有前途的高可逆鋰金屬電池電解液。

圖1.鋰金屬全電池的電化學(xué)性能

總之，該工作設(shè)計(jì)了一種氟化氨基甲酸酯基電解質(zhì)溶劑DFNCA，它具有高供體數(shù)（DN），即對(duì)LiNO₃具有較強(qiáng)的溶解能力。因此，以LiNO₃為主要鹽類之一，可以合理地調(diào)整低LUMO Li鹽類的優(yōu)先還原，形成以陰離子主導(dǎo)的均勻SEI、離子導(dǎo)電的和機(jī)械穩(wěn)定的LiF，從而實(shí)現(xiàn)出色的金屬鋰負(fù)極性能。

相應(yīng)的均勻鋰沉積和致密形貌為Li|Cu半電池、Li|Li對(duì)稱電池、Li|NCM811全電池和無負(fù)極銅|LFP 電池提供了高度穩(wěn)定的循環(huán)性能。因此，含氟氨基甲酸酯電解質(zhì)有望用于高性能鋰金屬電池。

圖2. 碳酸酯電解液的作用機(jī)制

Fluorinated Carbamate-Based Electrolyte Enables Anion-Dominated Solid Electrolyte Interphase for Highly Reversible Li Metal Anode, ACS Nano 2023 DOI: 10.1021/acsnano.3c06088

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