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鄭耿鋒/羅干AEM：強(qiáng)堿性堿土金屬鈣鈦礦中低配位Cu位點實現(xiàn)高速CO2電還原為CH4

電化學(xué)CO₂還原反應(yīng)(CO₂RR)為降低大氣中CO₂含量，同時生產(chǎn)高附加值的化學(xué)品/燃料提供了一條有前景的途徑。銅基材料與*CO和*H中間體具有適當(dāng)?shù)慕Y(jié)合能，可以將CO₂轉(zhuǎn)化為深度還原(> 2e^?轉(zhuǎn)移)產(chǎn)物。其中，作為C₁還原產(chǎn)物，甲烷的生成需要經(jīng)過一個復(fù)雜的動力學(xué)緩慢的八電子轉(zhuǎn)移途徑，但是目前大多數(shù)報道的電催化劑活性仍不理想，CH₄的部分電流密度相對較低，并且在大電流下(|j_total|> 300mA cm^?2)下也需要高過電位。

基于此，復(fù)旦大學(xué)鄭耿鋒和商丘師范學(xué)院羅干等提出在鈣鈦礦氧化物的A位點合理地?fù)饺雺A土金屬離子以提高其表面堿性和CO₂的化學(xué)吸附能力，從而促進(jìn)CO₂RR活性。

具體而言，Ca₂CuO₃鈣鈦礦由角線相聯(lián)[CuO₄]平面鏈組合而成，與傳統(tǒng)鈣鈦礦結(jié)構(gòu)和稀土金屬作為A位的La₂CuO₄相比，Ca₂CuO₃催化劑表現(xiàn)出更強(qiáng)的基本強(qiáng)度和改善的CO₂吸附能力，并且Ca₂CuO₃中較大的Cu?Cu距離抑制了C?C偶聯(lián)進(jìn)一步促進(jìn)了CO₂?CH₄的轉(zhuǎn)化。

理論計算表明，在CO₂RR過程中，通過表面Ca²⁺陽離子的部分浸出形成配位不飽和的Cu位點，這加速了*CO和隨后的*CHO中間體轉(zhuǎn)化為*CH₂O，以及抑制競爭性析氫反應(yīng)，從而實現(xiàn)CO₂在相對較低的電位下轉(zhuǎn)化為CH₄。

因此，在?1 A cm^?2總電流密度下，所制備的Ca₂CuO₃催化劑在?0.30 V電位下的CH₄法拉第效率達(dá)到51.7±2.3%，CH₄部分電流密度為517±23 mA cm^?2；同時，Ca₂CuO₃催化劑在?1 A cm^?2總電流密度下連續(xù)電解6小時后仍保持44%的CH₄法拉第效率，且催化劑的形貌和組成未發(fā)生明顯變化，表明該催化劑具有優(yōu)異的穩(wěn)定性。

總之，這項工作提出了一個調(diào)整鈣鈦礦氧化物A位的設(shè)計策略，為設(shè)計用于低過電位下CO₂轉(zhuǎn)化為CH₄的鈣鈦礦型催化劑提供了指導(dǎo)。

High-rate CO₂-to-CH₄ Electrosynthesis by Undercoordinated Cu Sites in Alkaline-Earth-Metal Perovskites with Strong Basicity. Advanced Energy Materials, 2023. DOI: 10.1002/aenm.202204417

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/07/749de00448/

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