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?中科院/太原理工/大工CEJ：Cu1N3/Mo1S2修飾氮化碳實(shí)現(xiàn)高效光催化產(chǎn)氫

氫氣是最具發(fā)展前景的清潔能源之一，光催化制氫被廣泛認(rèn)為是利用太陽能制氫的最有效方式。近年來，石墨化氮化碳(CN)作為一種極具前景的可見光響應(yīng)型光催化劑，因其成本低、穩(wěn)定性好、電子能帶結(jié)構(gòu)合適、無毒、易制備等優(yōu)點(diǎn)而受到了廣泛關(guān)注。

為了進(jìn)一步提高CN的產(chǎn)氫效率，研究人員研究了多種方法，如雜原子摻雜、異質(zhì)結(jié)構(gòu)等。研究表明，將強(qiáng)金屬-N鍵引入到單原子金屬(SAMs)中是一種有效的策略，但在改變CN的電子結(jié)構(gòu)同時需要價(jià)格昂貴的貴金屬。因此，開發(fā)一種非貴金屬修飾的高效CN光催化劑是非常必要的，但仍然是一個挑戰(zhàn)。

基于此，中國科學(xué)院大學(xué)劉岳峰、太原理工大學(xué)章日光和大連理工大學(xué)趙忠奎(共同通訊)等人通過局域表面等離子體共振效應(yīng)，采用微波輔助溶劑熱硫化法制備了相鄰雙原子Cu₁N₃-Mo₁S₂修飾的CN催化劑(Cu₁N₃/Mo₁S₂/CN)。

本文的測試結(jié)果表明，相鄰雙原子Cu₁N₃/Mo₁S₂/CN具有61.38 μmol h^-1的高光催化產(chǎn)氫速率，在Cu₁N₃/Mo₁S₂/CN和Cu₁N₃-Mo₁S₂/CN在CN上的Cu₁N₃和Mo₁S₂含量相似的情況下，產(chǎn)氫速率是Cu₁N₃-Mo₁S₂/CN(39.4 μmol h^-1)的1.6倍。

雖然Cu₁N₃/Mo₁S₂/CN具有相似的表面積，但在優(yōu)化Mo負(fù)載后，Cu₁N₃/Mo₁S₂/CN的產(chǎn)氫性能遠(yuǎn)高于Cu₁N₃-Mo₁S₂/CN，這說明Cu₁N₃/Mo₁S₂/CN的活性遠(yuǎn)高于Cu₁N₃-Mo₁S₂/CN，這歸因于相鄰雙原子Cu₁N₃/Mo₁S₂體系中Cu和Mo的協(xié)同作用，而非Cu和Mo的原子分散作用。

更重要的是，Cu₁N₃/Mo₁S₂/CN的產(chǎn)氫速率是BCN的85倍(0.72 μmol h^-1)，在420 nm時表觀量子產(chǎn)率為7.6%，這優(yōu)于大多數(shù)報(bào)道的光催化劑。為了確定雙原子Cu₁N₃/Mo₁S₂除了調(diào)控CN的電子結(jié)構(gòu)外是否還作為光催化析氫的活性位點(diǎn)，本文還對制備的未沉積Pt的Cu₁N₃/Mo₁S₂/CN光催化劑進(jìn)行了光催化性能測試。

測試結(jié)果表明，未沉積Pt的Cu₁N₃/Mo₁S₂/CN只表現(xiàn)出非常低的HER速率(0.31 μmol h^-1)，這意味著沉積的Pt作為活性位點(diǎn)對于Cu₁N₃/Mo₁S₂/CN優(yōu)異的光催化性能是必不可少的，而雙原子Cu₁N₃/Mo₁S₂并不作為HER的活性位點(diǎn)。

為了探討相鄰雙原子Cu₁N₃/Mo₁S₂對CN光催化劑的影響，本文還進(jìn)行了密度泛函理論(DFT)計(jì)算，這也進(jìn)一步理解了Cu₁N₃/Mo₁S₂/CN具有優(yōu)異性能的原因。根據(jù)態(tài)密度分析，CN具有半導(dǎo)體性質(zhì)，N原子的2p電子主導(dǎo)價(jià)帶，在費(fèi)米能級附近沒有電子分布。

當(dāng)引入Cu單原子時，Cu₁N₃/CN的帶隙比CN小，且Cu₁N₃/CN的導(dǎo)帶比CN更接近費(fèi)米能級，表明Cu₁N₃/CN具有更好的電荷轉(zhuǎn)移能力。在Cu₁N₃/Cu中引入Mo₁S₂可以進(jìn)一步減小Cu₁N₃/CN帶隙，特別是當(dāng)Cu₁N₃/Mo₁S₂形成相鄰雙原子時，Mo和Cu原子之間的相互作用使得Cu₁N₃/Mo₁S₂/CN的導(dǎo)帶接近費(fèi)米能級，帶隙明顯減小，表明Cu₁N₃/Mo₁S₂具有出色的電荷轉(zhuǎn)移能力。

但當(dāng)Mo₁S₂遠(yuǎn)離Cu單原子時，Cu₁N₃-Mo₁S₂/CN的態(tài)密度分布與Cu₁N₃/CN相似，帶隙變化不明顯，這一結(jié)果與Bader電荷結(jié)果也保持一致。同時，與Cu₁N₃-Mo₁S₂/CN中的Cu和Mo相比，Cu₁N₃/Mo₁S₂/CN中的Cu的負(fù)電荷更少，而Cu₁N₃/Mo₁S₂/CN中的Mo的負(fù)電荷更多，這意味著Cu₁N₃/Mo₁S₂/CN中Cu和Mo之間的電子轉(zhuǎn)移。

值得注意的是，與Cu₁N₃-Mo₁S₂/CN和Cu₁N₃/CN相比，CN到Cu₁N₃/Mo₁S₂的電子轉(zhuǎn)移更快，這些結(jié)果進(jìn)一步證明了Cu₁N₃/Mo₁S₂/CN具有優(yōu)異的電荷轉(zhuǎn)移能力，并且引入相鄰雙原子Cu₁N₃/Mo₁S₂還進(jìn)一步有效地調(diào)控了CN的電子結(jié)構(gòu)，使其呈現(xiàn)出獨(dú)特的催化性能?？傊?，本工作不僅為高效析氫光催化劑的制備提供了靈感，也為通過改變金屬和沉淀的種類來設(shè)計(jì)多樣化的相鄰雙組分催化劑進(jìn)行其他能源轉(zhuǎn)化提供了思路。

Adjacent diatomic Cu₁N₃/Mo₁S₂ entities decorated carbon nitride for markedly enhanced photocatalytic hydrogen generation, Chemical Engineering Journal, 2023, DOI: 10.1016/j.cej.2023.142470.

https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.142470.

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