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中科大余彥ACS Nano：零應(yīng)變 V2O2.8@多孔網(wǎng)狀碳的氧缺陷工程用于超穩(wěn)定鉀存儲(chǔ)

鉀離子電池（KIB）因其高能量密度和低成本而成為大規(guī)模儲(chǔ)能裝置的候選者。由于鉀離子半徑較大，導(dǎo)致鉀離子在嵌入電極材料晶格過(guò)程中擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)緩慢，導(dǎo)致電極粉化和循環(huán)穩(wěn)定性差。

在此，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)余彥教授團(tuán)隊(duì)利用中子衍射法測(cè)定不同氧空位濃度（V₂O_2.9，、V₂O_2.8，和V₂O_2.7）的三氧化釩負(fù)極發(fā)現(xiàn)，V₂O_2.8負(fù)極實(shí)現(xiàn)了擴(kuò)大的層間距和高效的離子/電子傳輸，表現(xiàn)出良好的鉀存儲(chǔ)性能。原位X射線衍射表明V₂O_2.8是零應(yīng)變負(fù)極，在充放電過(guò)程中體積應(yīng)變?yōu)?.28%。

密度泛函理論計(jì)算表明，氧缺陷對(duì)鉀離子的影響主要體現(xiàn)在降低帶隙、提高電子轉(zhuǎn)移能力和降低鉀離子的擴(kuò)散能壘。因此，納米V₂O_2.8嵌入多孔網(wǎng)狀碳(V₂O_2.8@PRC)電極具有高可逆容量(0.05 A g^-1時(shí)362 mAh g^-1)、超長(zhǎng)循環(huán)穩(wěn)定性(2 A g^-1時(shí)3000次循環(huán)后容量保持98.8%)和優(yōu)異的軟包全電池性能(0.05A g^-1時(shí)221 mAh g^-1)。

圖1.不同電極的制備示意圖

總之，該工作通過(guò)氧缺陷工程構(gòu)建的納米級(jí) V₂O_3-x 負(fù)極實(shí)現(xiàn)了優(yōu)異的電化學(xué)性能。具有優(yōu)化氧空位的V₂O_2.8能有效促進(jìn)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)并提高離子擴(kuò)散系數(shù)。相比之下，有限的氧空位（V₂O_2.8）難以容納離子半徑大的鉀離子嵌入，而過(guò)多的氧空位（V₂O_2.7）則反應(yīng)動(dòng)力學(xué)緩慢。原位XRD和非原位XPS分析分別揭示了V₂O_2.8@PRC在循環(huán)過(guò)程中的零應(yīng)變特性（晶體體積應(yīng)變 0.28%）和可逆電子轉(zhuǎn)移。

DFT計(jì)算進(jìn)一步詳細(xì)闡述了氧空位對(duì)K擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)和V₂O_3-x電子結(jié)構(gòu)的調(diào)節(jié)作用。氧空位的多方面效應(yīng)使V₂O_2.8@PRC能夠進(jìn)行高效的離子/電子傳輸和穩(wěn)定的結(jié)構(gòu)，實(shí)現(xiàn)高可逆容量（0.05 A g^-1時(shí)為362 mAh g^-1）和超長(zhǎng)循環(huán)穩(wěn)定性（3000次循環(huán)后容量保持率為98.8%）。此外，該工作還演示了（軟包）全電池的應(yīng)用，說(shuō)明了氧缺陷工程策略對(duì)高性能KIB的重要性。

圖2. V₂O_2.8@PRC的電化學(xué)性能

Oxygen Defect Engineering toward Zero-Strain V2O2.8@Porous Reticular Carbon for Ultrastable Potassium Storage, ACS Nano 2023 DOI: 10.1021/acsnano.3c00706

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