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Nano Letters：原子應變金屬中心，實現(xiàn)高效選擇性光氧化苯甲醇

釩氧化物(VO_x)由于V的多重氧化態(tài)而具有可調(diào)的表面電子結(jié)構(gòu)，它可以作為具有適當能帶結(jié)構(gòu)和O₂活化性能的高效光催化劑。然而，VO_x具有活性低和穩(wěn)定性差的缺點，通過應變工程調(diào)整V位點電子結(jié)構(gòu)是一種提高VO_x光催化性能的有效策略。

納米材料的應變工程主要是通過產(chǎn)生界面失配或變形來實現(xiàn)的，插入堿金屬離子能夠在原子水平上調(diào)整應變效應。通過插入這些客體離子，VO_x的電荷和自旋密度可以重新分布，從而調(diào)節(jié)活性位點含氧中間體的吸附能。

近日，清華大學李亞棟、張亮和北京理工大學陳文星等采用水熱法在原子尺度上以小疇應變將微量鈉離子插入V₂O₅晶格間隙中(原子應變Na⁺?V₂O₅)，以提高其光催化活性和穩(wěn)定性。

實驗結(jié)果表明，所制備的Na⁺?V₂O₅光催化劑表現(xiàn)出高產(chǎn)率和選擇性的光催化氧化苯甲醇制備苯甲醛性能，其在420 nm光照下4小時，苯甲醛的產(chǎn)率和選擇性最高都為99%。機理探究實驗結(jié)果表明，Na⁺?V₂O₅可以更有效地激活O₂分子轉(zhuǎn)化為超氧自由基，這對于苯甲醇的光催化氧化比其他自由基更重要；表面應變位點促進了O₂的活化，進而實現(xiàn)了有效的光催化氧化過程。

實驗結(jié)果和理論計算表明，Na⁺?V₂O₅中的V?O鍵長度(1.871±0.143 ?)比V₂O₅中的V?O鍵(1.853±0.143 ?)長0.97%，證實了Na⁺誘導了鍵畸變。此外，相比于V₂O₅，O₂可以強烈地與Na⁺?V₂O₅表面(?1.045 eV)結(jié)合，并橋接兩個表面V原子；在吸附過程中，大量電荷(0.69 e)從Na⁺?V₂O₅表面轉(zhuǎn)移到O₂分子上，O₂分子表面親和性的改善可促進后續(xù)的光催化過程，并顯著提高其光催化性能。同時，Na⁺的插入向表面V位點提供了電荷，從而降低了表面V原子的氧化狀態(tài)。

更重要的是，Na⁺?V₂O₅(0.71)中的反鍵合態(tài)和鍵合態(tài)都相對于原始V₂O₅(約0.00)下移，導致更多鍵合態(tài)低于費米能級，因此產(chǎn)生更強的V?O₂相互作用。該項工作揭示了通過鈉插入原子應變工程來改善VO_x光催化性能的機制，也為合理設(shè)計選擇性光氧化反應的應變型催化劑提供了新的策略。

Atomically Strained Metal Sites for Highly Efficient and Selective Photooxidation. Nano Letters, 2023. DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c00256

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