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鋰金屬電池（LMBs）由于其超高理論容量（3860 mAh g^–1）的鋰金屬陽(yáng)極而成為有希望的能源儲(chǔ)存裝置，突破了當(dāng)前鋰離子電池（LIBs）的限制。然而，包括酯基電解質(zhì)在內(nèi)的大多數(shù)電解質(zhì)對(duì)高反應(yīng)活性和低電位的鋰金屬陽(yáng)極不穩(wěn)定，這嚴(yán)重阻礙了LMBs的實(shí)際應(yīng)用。為了克服該挑戰(zhàn)并發(fā)揮LMBs的全部潛力，提出新的電解質(zhì)設(shè)計(jì)策略并探索新的溶劑分子以建立電解質(zhì)和陽(yáng)極之間的穩(wěn)定界面至關(guān)重要。

由于計(jì)算機(jī)科學(xué)的快速發(fā)展，機(jī)器學(xué)習(xí)（ML）方法越來(lái)越方便地從許多溶劑分子中提取知識(shí)。特別是，可解釋的ML的發(fā)展使得研究范式從純粹的數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)轉(zhuǎn)變?yōu)榫哂袕?qiáng)大可解釋性的知識(shí)發(fā)現(xiàn)。一種典型的可解釋算法Shapley加法解釋（SHAP）利用博弈論來(lái)增強(qiáng)對(duì)ML預(yù)測(cè)中每個(gè)變量相對(duì)重要性的分析。通過(guò)利用ML和可解釋性分析，可以探索離子-溶劑復(fù)合物的穩(wěn)定性與固有分子性質(zhì)和結(jié)構(gòu)特征之間的關(guān)系，從而為電解質(zhì)設(shè)計(jì)提供有價(jià)值的見(jiàn)解。

成果簡(jiǎn)介

近日，清華大學(xué)張強(qiáng)課題組陳翔老師等人提出了一種基于第一性原理計(jì)算和ML模型結(jié)合的數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)方法，以探索眾多鋰電池電解質(zhì)溶劑還原穩(wěn)定性的起源。

圖論算法被應(yīng)用于生成一個(gè)龐大的溶劑分子數(shù)據(jù)庫(kù)，并進(jìn)一步通過(guò)基于離子-溶劑復(fù)合物模型的密度泛函理論（DFT）計(jì)算進(jìn)行全面研究。觀察到最高占據(jù)分子軌道（HOMO）和最低未占據(jù)分子軌道（LUMO）能級(jí)的降低與結(jié)合能之間存在正比且近似線性的關(guān)系。

此外，根據(jù)SHAP可解釋的ML分析，偶極矩（μ）和分子半徑（R）被確定為影響配位溶劑分子還原穩(wěn)定性最重要的描述符。這項(xiàng)工作深入探討了離子-溶劑復(fù)合物穩(wěn)定性變化的起源和規(guī)律，為快速篩選溶劑和加速設(shè)計(jì)先進(jìn)鋰離子電池電解質(zhì)鋪平了道路。

相關(guān)工作以《Data-Driven Insight into the Reductive Stability of Ion–Solvent Complexes in Lithium Battery Electrolytes》為題在《Journal of the American Chemical Society》上發(fā)表論文。

圖文導(dǎo)讀

圖1. 生成可視化溶劑分子數(shù)據(jù)庫(kù)

溶劑在確定電解質(zhì)穩(wěn)定性和電池循環(huán)壽命方面起著關(guān)鍵作用，新溶劑分子的出現(xiàn)展示了提高電池性能的巨大潛力。為了促進(jìn)溶劑的全面分析，構(gòu)建一個(gè)大型溶劑分子數(shù)據(jù)庫(kù)是必不可少的。

本文提出了一種基于圖的算法用于構(gòu)建數(shù)據(jù)庫(kù)：溶劑分子被視為圖，原子（碳和氧）作為頂點(diǎn)，化學(xué)鍵（單鍵和雙鍵）作為邊。由于醚類和羰基化合物廣泛用作電解質(zhì)溶劑，基于圖的算法從兩種基礎(chǔ)分子（甲醛和二甲醚）開(kāi)始生成分子，并逐步添加頂點(diǎn)和邊以生成潛在的溶劑分子，直到分子包含九個(gè)重原子（包括碳和氧原子）。此外，由于含有活性氫原子（即醇類和酸）的分子與鋰金屬陽(yáng)極反應(yīng)性強(qiáng)，因此在生成過(guò)程中排除了這些分子。最后，該數(shù)據(jù)庫(kù)共包含1399個(gè)溶劑分子，其中44.9%為羰基化合物，55.1%為醚類化合物。所有溶劑分子的負(fù)形成能表明生成的溶劑分子的合理性。

圖2. HOMO和LUMO能級(jí)變化與結(jié)合能以及Li-O鍵長(zhǎng)之間的相關(guān)性

圖3. 離子-溶劑復(fù)合物的LUMO能級(jí)預(yù)測(cè)

圖4. 可解釋的機(jī)器學(xué)習(xí)方法用于預(yù)測(cè)離子-溶劑復(fù)合物的LUMO能級(jí)

離子-溶劑復(fù)合物理論和可解釋的機(jī)器學(xué)習(xí)在電解質(zhì)溶劑分子中的應(yīng)用對(duì)于理解影響電解質(zhì)還原穩(wěn)定性的因素并設(shè)計(jì)先進(jìn)電解質(zhì)分子具有重要意義。首先，基于圖論的分子生成算法已經(jīng)開(kāi)發(fā)出來(lái)，用于根據(jù)特定規(guī)則構(gòu)建完整的電解質(zhì)溶劑分子數(shù)據(jù)庫(kù)。其完整性和可移植性指導(dǎo)了不同場(chǎng)景下分子數(shù)據(jù)庫(kù)的發(fā)展。

其次，離子-溶劑復(fù)合物模型在廣泛的分子空間中展示出優(yōu)秀的適用性，在與Li離子相互作用后，99%的分子都能提供降低的LUMO能量。此外，LUMO能量水平的變化與結(jié)合能、鍵長(zhǎng)以及LUMO中碳2p軌道的比例之間存在良好的相關(guān)性。第三，可解釋的機(jī)器學(xué)習(xí)的應(yīng)用揭示了離子-溶劑復(fù)合物的LUMO能量水平與溶劑分子特征之間的內(nèi)在聯(lián)系。

總之，本工作通過(guò)數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)的方法探索了離子-溶劑復(fù)合物的還原穩(wěn)定性，揭示了影響電解質(zhì)還原穩(wěn)定性的主要因素，為合理設(shè)計(jì)先進(jìn)的電解質(zhì)分子提供了重要的理論參考。

文獻(xiàn)信息

Yu-Chen Gao,?Nan Yao,?Xiang Chen*,?Legeng Yu,?Rui Zhang,?and?Qiang Zhang, Data-Driven Insight into the Reductive Stability of Ion–Solvent Complexes in Lithium Battery Electrolytes. Journal of the American Chemical Society. https://doi.org/10.1021/jacs.3c08346

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清華大學(xué)張強(qiáng)/陳翔，最新JACS！

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