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?南昌大學(xué)AFM: 局域電子結(jié)構(gòu)導(dǎo)向的Fe–N–C基偶聯(lián)催化劑用于高效氧電還原

?南昌大學(xué)AFM: 局域電子結(jié)構(gòu)導(dǎo)向的Fe–N–C基偶聯(lián)催化劑用于高效氧電還原
Fe–N–C材料是取代鉑基氧還原反應(yīng)(ORR)催化劑的有希望的候選材料,但是由于其活性和穩(wěn)定性不太理想,其大規(guī)模應(yīng)用受到了阻礙。近日,南昌大學(xué)陳義旺袁凱等提出了一個可行的配體工程策略,通過在金屬-有機(jī)框架材料中引入工程化的硫來調(diào)控Fe–N–C基偶聯(lián)催化劑的局部電子,所得催化劑具有包埋在N/S摻雜的碳上豐富的Fe-N4中心和FeS納米顆粒(FeS/FeNSC)。
?南昌大學(xué)AFM: 局域電子結(jié)構(gòu)導(dǎo)向的Fe–N–C基偶聯(lián)催化劑用于高效氧電還原
?南昌大學(xué)AFM: 局域電子結(jié)構(gòu)導(dǎo)向的Fe–N–C基偶聯(lián)催化劑用于高效氧電還原
具體而言,F(xiàn)eS/FeNSC催化劑具有優(yōu)良的ORR性能(E1/2=0.91 V)、較好的四電子途徑選擇性、較低的H2O2產(chǎn)率和較好的堿性介質(zhì)長期穩(wěn)定性。此外,基于FeS/FeNSC的鋅-空氣電池具有高的峰值功率密度(256.06 mW cm-2),并且其在20 mA cm-2電流密度下具有高達(dá)600 h的循環(huán)穩(wěn)定性。此外,基于FeS/Fe NSC的全固態(tài)柔性ZAB還可以成功地為不同彎曲角度的溫度濕度計供電,這表明FeS/Fe NSC在可穿戴電子器件的儲能/轉(zhuǎn)換技術(shù)中的巨大潛力。
?南昌大學(xué)AFM: 局域電子結(jié)構(gòu)導(dǎo)向的Fe–N–C基偶聯(lián)催化劑用于高效氧電還原
FeS/Fe NSC催化性能和穩(wěn)定性的顯著改善可歸因于以下結(jié)構(gòu)和組成優(yōu)點:1.工程化FeS納米顆粒和氧化硫協(xié)同調(diào)節(jié)Fe-N4位點的電子構(gòu)型,以改善FeS/Fe NSC的ORR性能;2.所形成的碳納米管可以保護(hù)和屏蔽內(nèi)部FeS不接觸堿性介質(zhì),確保催化劑保持長期穩(wěn)定性。
總的來說,該項工作不僅為Fe–N–C基偶聯(lián)催化劑的局部電子結(jié)構(gòu)控制提供了一種有效的策略,而且為可持續(xù)節(jié)能/儲能裝置高效催化劑的進(jìn)一步發(fā)展和實際應(yīng)用提供了參考。
Steering Local Electronic Configuration of Fe–N–C-Based Coupling Catalysts via Ligand Engineering for Efficient Oxygen Electroreduction. Advanced Functional Materials, 2022. DOI: 10.1002/adfm.202209315

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