金屬有機框架（MOFs）在鋰硫電池中的催化性能因孔徑大小不合適、電導(dǎo)率低以及催化位點與多硫化鋰（LPSs）之間存在較大的空間位阻而受到嚴(yán)重影響。

圖1 材料制備及作用示意

南京理工大學(xué)朱俊武、付永勝等首次在碳納米管（CNT）表面以最小的π-共軛六氨基苯（HAB）為有機連接體，以Ni(II)離子為骨架節(jié)點，原位構(gòu)建了具有致密Ni-N₄單元的高結(jié)晶度Ni-HAB 二維導(dǎo)電MOF，并進一步制備出Ni-HAB@CNT作為Li-S電池的隔膜改性層。

研究顯示，所獲得的獨特π-d共軛Ni-HAB納米結(jié)構(gòu)在HAB配體的誘導(dǎo)下具有孔徑合適（≈8 ?）的有序微孔，可與致密的Ni-N₄化學(xué)吸附位點協(xié)同作用，有效抑制穿梭效應(yīng)。同時，由于平面四配位結(jié)構(gòu)具有較小的空間位阻和較高的電子密度，多硫化物的轉(zhuǎn)換動力學(xué)顯著加快。

圖2 動力學(xué)研究

因此，采用Ni-HAB@CNT隔膜改性層的Li-S具有非凡的長期循環(huán)能力，在0.2 C下循環(huán)200次后，容量保持率達到85.2%；在電解液/硫（E/S）比為5 μL mg^-1的條件下，當(dāng)硫含量為6.5 mg cm^-2時，面容量高達6.29 mAh cm^-2。

此外，即使電解液用量較低（E/S = 6 μL mg^-1），所得軟包電池在0.1 C條件下循環(huán)50次后仍能提供較穩(wěn)定的高可逆容量（791 mAh g^-1）。

圖3 Li-S電池性能

High Crystallinity 2D π–d Conjugated Conductive Metal–Organic Framework for Boosting Polysulfide Conversion in Lithium–Sulfur Batteries. Advanced Science 2023. DOI: 10.1002/advs.202302518